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近日，北京理工大學黃佳琦教授在上月發表了課題組首篇Nature Energy后（黃佳琦教授，最新Nature Energy！），隨后三天內又在JACS，Angew和AM上連發三篇頂刊。

人物簡介

牛！這個課題組一月內連發四大頂刊！Nature Energy，JACS，Angew和AM！

黃佳琦，北京理工大學前沿交叉科學研究院教授，博士生導師，九三學社社員。主要開展能源界面化學研究，發表SCI論文200余篇，其中60余篇為ESI高被引論文，h因子89。黃老師擔任中國顆粒學會青年理事會理事，J. Energy Chem.、InfoMat編委，Chin. Chem. Lett.、Green Energy Environ.、Energy Mater. Adv.青年編委，曾獲評2016年中國化工學會侯德榜化工科技青年獎，2018年中國顆粒學會青年顆粒學獎等；2018-2022年連續入選科睿唯安全球高被引科學家。

1、最新AM：通過原位弛豫時間檢測實現快充鋰離子電池的析鋰檢測

由于缺乏可靠的析鋰檢測策略，鋰離子電池在快充條件下的鋰沉積行為難以捉摸。析鋰作為鋰離子電池最嚴重的安全問題，與傳統的有機液態電解質產生一系列的副反應，是熱失控的根本原因。盡管析鋰的不良影響和安全危害已被廣泛研究，但對析鋰機理的定量認識仍然不足，特別是在鋰離子電池安全循環方面，迫切需要一種簡單的方法來檢測析鋰的開始，從而擺脫這一困境。最常見的衡量是基于平衡熱力學，即負極電位達到0 V。然而，對析鋰行為的研究表明，析鋰的起始電位通常低于平衡電位，這與極化和成核過電位有關。研究表示，通過對石墨（Gr）負極上進行了原位光學顯微鏡和電化學測量，觀察到鋰沉積的開始遠低于0 V 。

成果簡介

在此，北京理工大學黃佳琦教授和閆崇副教授等人基于電荷轉移過程的弛豫時間常數（τ_CT）被認為對確定鋰沉積開始的指標，為此提出了一種新穎的脈沖/弛豫測試方法可以在電池循環期間快速獲取石墨負極的τ_CT，且同時適用于半電池和全電池。同時，不同溫度和充電倍率下對鋰沉積的診斷，豐富了對析鋰行為的理解。由于電池電壓限制，可以避免低溫和高充電倍率下的鋰析出。然而，在充電開始后，惡劣的充電條件將導致析鋰愈發嚴重，而一般充電條件下的鋰析出過程同時伴隨著Li插層過程。定量評估表明，在高溫/高充電倍率下析鋰會導致更多不可逆的容量損失。這種具有合理科學原理的簡便方法可以為探索鋰離子電池的安全邊界提供靈感。

相關文章以“In-Situ Li Plating Diagnosis for Fast-Charging Li-Ion Batteries Enabled by Relaxation Time Detection”為題發表在Adv. Mater.上。

圖1：電荷轉移過程的RT與鋰沉積起始的關系。

圖2：RT檢測方法的說明

圖3：快充條件下的RT檢測。

圖4：RT檢測在全電池中的應用。

綜上所述，本文提出了一種基于RT檢測方法的鋰沉積開始的新指標，提出了一種脈沖/弛豫測試程序，其作為傳統的EIS的替代方法，以迅速獲得電池循環過程中Gr負極電荷轉移過程的RT常數。同時，使用Mittag-Leffler函數對弛豫數據進行擬合，得到的決定系數大于0.99。在半電池中，RT的突然下降與Li沉積的開始之間的關系，采用RT檢測方法，提出了不同倍率下不同的Li沉積模式。此外，同樣的沉積起始測定原理也應用于Gr||LFP全電池，采用改進的擬合方程，證明了定量識別可逆和不可逆的前景。

盡管RT檢測方法在鋰沉積性能研究中具有潛力，但在實際應用之前還有一些改進。在脈沖/弛豫測試中，作者發現應用于測試儀器的50 Hz電流會造成數據中的不良誤差，這可以通過濾波器方法來緩解。當然，使用性能更好的測試儀器來獲得高質量的數據是更可行的。

當RT檢測方法應用于不同的正極化學物質，如LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂時，仍然存在明顯的擬合誤差。為了解決這一困境，改進算法是非常必要的。此外，RT檢測方法也適用現實充電條件下（如CCCV協議），以及RT檢測方法與其他高效的Li沉積測定方法的結合，這也將在未來的工作中進行探索。

Lei Xu, Ye Xiao, Yi Yang, Rui Xu, Yu-Xing Yao, Xiao-Ru Chen, Ze-Heng Li, Chong Yan,*Jia-Qi Huang*, In-Situ Li Plating Diagnosis for Fast-Charging Li-Ion Batteries Enabled by?Relaxation Time Detection, ?Adv. Mater., 2023, https://doi.org/10.1002/adma.202301881

2、最新Angew：穩定鋰金屬電池SEI的均勻性設計

鋰離子電池已經深刻地影響了人們的日常生活，然而，鋰離子電池的能量密度正接近其350 Wh kg^-1的上限。與鋰離子電池相比，鋰金屬電池的實際能量密度可超過400 Wh kg^-1，這是由于鋰金屬負極的高比容量和電極電位低。然而，鋰金屬電池的壽命短阻礙了其的實際應用。固體電解質間相（SEI）的均勻性是鋰金屬負極表面電解質分解產物的產物，對決定鋰金屬電池的壽命起著至關重要的作用。不均勻的SEI導致鋰離子的輸運不均勻，從而導致鋰離子的沉積和剝離不均勻，使得SEI的持續破裂和重建，以及非活性Li的形成。因此，活性鋰和電解液迅速耗盡，最終降低了鋰金屬電池的循環性能。因此，構建一個統一的SEI對于提高鋰金屬電池的循環壽命是必要的。

成果簡介

在此，北京理工大學黃佳琦教授和張學強助理教授等人表明硝酸異山梨酯（ISDN）添加劑在局部高濃度電解質中形成SEI的雙層結構可以提高SEI的均勻性。在雙層SEI中，由ISDN生成的LiN_xO_y占據頂層，LiF主導底層，靠近負極。雙層SEI顯著提高了鋰沉積的均勻性，降低了活性鋰和電解液的消耗速率。在實際條件下，具有雙層SEI的鋰金屬電池的循環壽命是具有普通陰離子衍生SEI的三倍。因此，能量密度為430 Wh kg^-1的鋰金屬軟包電池能夠循環173次，因此本文證明了合理的SEI結構均勻性對電池性能的影響。

相關文章以“Reforming the uniformity of solid electrolyte interphase by nanoscale structure regulation for stable lithium metal batteries”為題發表在Angew. Chem. Int. Ed.上。

圖1：不同電解液中鋰沉積形成的SEI的表征。

圖2：基于ToF-SIMS研究了SEI的結構。

圖3：Li|NCM523電池在不同電解液中的Li沉積形貌和阻抗的演化。

圖4：不同電解液中電解液成分的消耗率分析。

綜上所述，本文研究了LHCE中硝酸鹽形成的雙層SEI，其中ISDN衍生的LiN_xO_y分布在頂層，LiF主導底層靠近鋰金屬負極。雙層SEI提高了沉積鋰的均勻性，減輕了電解液與鋰金屬負極之間的副反應，減緩了長循環中活性鋰和電解液的消耗速率。同時，在Li|NCM523電池中，雙層SEI電池的壽命是裸陰離子衍生SEI電池的3.2倍。因此，在電池水平上，比能量為430 Wh kg^-1的Li | NCM811軟包電池能夠穩定循環173次，從而證明了合理的SEI結構對提高SEI均勻性的積極作用，對合理設計高能量密度鋰金屬電池的SEI具有指導意義。

Qian-Kui Zhang, Shu-Yu Sun, Ming-Yue Zhou, Li-Peng Hou, Jia-Lin Liang, Shi-Jie Yang, Bo-Quan Li, Xue-Qiang Zhang*, and Jia-Qi Huang*, Reforming the uniformity of solid electrolyte interphase by nanoscale structure regulation for stable lithium metal batteries, ?Angew. Chem. Int. Ed., 2023, https://doi.org/10.1002/anie.202306889

3、JACS:貧電解液鋰硫電池的正極動力學評估

可充電電池在擴大可再生電力生產和應用規模方面發揮著關鍵作用。90年代商業化的鋰離子電池通過為消費電子產品和電動汽車提供動力，在為便利的現代生活方式做出貢獻方面取得了巨大進步。然而，由于負極和正極的離子插層反應機理，傳統鋰離子電池的能量密度正在接近其極限。為了滿足飛行器和航天器等能量密度敏感型應用不斷增長的需求，非常需要先進的高能量密度可充電電池。

其中，鋰硫（Li-S）電池因其2600 Wh kg^-1的超高理論能量密度而被認為是實現實際高能量密度的最有前途的電池系統之一，典型的鋰硫電池采用元素硫作為正極，鋰金屬作為負極，并使用基于醚的電解液。硫正極從單質硫到硫化鋰的轉化（Li₂S）在循環過程中遵循固-液-固反應機理，并依賴于可溶性多硫化鋰（LiPS）中間體。LiPSs避免了元素硫和Li₂S之間直接固-固轉化的巨大反應屏障，保證鋰硫電池能量的平穩輸送。此外，含有LiPS的電解液能夠調節元素硫和Li₂S的溶解和沉積的相變過程，進一步促進了正極動力學。因此，LiPS的動力學及其有效調節在很大程度上決定了Li-S電池的性能。

成果簡介

在此，北京理工大學黃佳琦教授和李博權特別副研究員等人通過解耦工作條件下的動力學極化來系統評估正極動力學，以確定稀電解液鋰硫電池的關鍵動力學限制因素。據此，本文開發了一種電化學阻抗譜組合恒電流間歇滴定技術（EIS-GITT）方法，對正極極化（η_total）在放電過程中分為活化極化（η_ac）、濃度極化（η_con）和歐姆極化（η_ohm）。

結果顯示，隨著E/S比值的降低，Li₂S成核過程提供了最高的η_total，η_total被確定為這一階段的主要極化，導致貧電解液Li-S電池的動力學和性能退化緩慢。為了解決上述問題，在貧電解質Li-S電池中使用了一種雙鋰（氟磺酰）酰亞胺（LiFSI）電解液來降低η_ac。采用LiFSI電解液的Li-S電池在0.2 C的高倍率下表現出典型的雙平臺充放電曲線，放電容量為985 mAh g^-1，而控制樣品的放電容量低于200 mAh g^–1。本工作明確了緩慢界面電荷轉移動力學是稀電解液鋰硫電池的關鍵動力學限制因素，為工作條件下促進稀電解液鋰硫電池的發展提供了合理指導。

相關文章以“Cathode Kinetics Evaluation in Lean-Electrolyte Lithium-Sulfur Batteries”為題發表在J. Am. Chem. Soc.上。

圖1：不同E/S比下硫正極的熱力學和動力學。

圖2：EIS-GITT動力極化解耦方法。

圖3：不同E/S比下解耦正極動力學極化現象的分析。

圖4：利用LiFSI電解液對Li-S電池的動力學評價和電池性能。

綜上所述，作者通過解耦工作條件下的動力學極化，確定了貧電解液Li-S電池中硫正極動力學的關鍵動力學限制因素。提出了一種EIS-GITT方法，將放電過程中硫正極的η_total解耦為η_ac、η_con和η_ohm，并系統地評價了不同E/S比條件下的正極動力學。同時，隨著電解液體積的減小，Li₂S成核過程提供了最高的η_total。η_ac被確定為Li₂S成核階段的關鍵動力學限制因素，從而導致貧電解質Li-S電池的動力學遲緩和性能退化。為了解決上述問題，作者采用LiFSI鋰鹽代替傳統的LiTFSI，使用LiFSI的電解液有效地促進了貧電解液Li-S電池中緩慢的正極動力學。

使用LiFSI電解液的Li-S電池在整個放電過程中表現出明顯的η_ac降低，在低E/S比為4 μL mg^-1和0.2 C的大電流密度下，放電容量為985 mAh g^-1。這項工作表明，LiPSs的界面電荷轉移是關鍵的動力學限制過程，而η_ac是貧電解液Li-S電池的關鍵動力學限制因素。以上基本理解啟發了促進貧電解液Li-S電池硫氧化還原動力學的合理、有針對性的策略設計，本文提出的EIS-GITT極化解耦方法有助于理解實際工作條件下的電極過程。

Zi-Xian Chen, Qian Cheng, Xi-Yao Li, Zheng Li, Yun-Wei Song, Furong Sun, Meng Zhao,Xue-Qiang Zhang, Bo-Quan Li,* Jia-Qi Huang*, Cathode Kinetics Evaluation in Lean-Electrolyte Lithium-Sulfur Batteries, ?J. Am. Chem. Soc., 2023, https://doi.org/10.1021/jacs.3c02786

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