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陳衛(wèi)華/鄭金云Nano Research: 新型共軛聚二亞酰亞胺鈉正極的綠色合成

有機(jī)羰基化合物的共軛聚合物因其具有可再生、結(jié)構(gòu)可變性以及在電解質(zhì)中不溶解等優(yōu)勢(shì)，有希望成為儲(chǔ)能器件中的電極材料。但是，其溶液合成方法繁瑣，分離純化復(fù)雜，需要引入官能團(tuán)和使用昂貴的催化劑。

在此，鄭州大學(xué)陳衛(wèi)華教授、鄭金云教授等人通過(guò)綠色簡(jiǎn)便的機(jī)械球磨策略成功制備了一種具有優(yōu)異熱穩(wěn)定性和較低溶解度的新型共軛聚（3,4,9,10苝四甲酰二亞胺）（PPI）。?將其用作鈉離子電池正極材料時(shí)，PPI表現(xiàn)出強(qiáng)的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)、較好的倍率性能以及更高的放電容量。

圖1. PPI和PTCDI電池的電化學(xué)性能

具體而言，該工作通過(guò)綠色、簡(jiǎn)便的固相氧化偶聯(lián)方法設(shè)計(jì)并制備了一種具有π-π堆積結(jié)構(gòu)的羰基化合物PPI的新型共軛聚合物。?與單體PTCDI相比，所制備的PPI正極材料的不溶性和熱穩(wěn)定性得到有效提高。?此外，PPI電極表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和極其穩(wěn)定的長(zhǎng)循環(huán)性能，在0.2 C下具有超過(guò)450次循環(huán)的高容量。EIS和GITT測(cè)量表明，PPI電極具有優(yōu)異的動(dòng)力學(xué)性能，具有較小的電荷轉(zhuǎn)移阻力和較大的擴(kuò)散系數(shù)。?

理論計(jì)算和電化學(xué)表征表明，PPI中的部分C=O基團(tuán)是鈉儲(chǔ)存的主要氧化還原活性位點(diǎn)并提供可逆容量。?此外，還通過(guò)原位 XRD、原位拉曼、FT-IR、XPS 和 DFT 建模研究了 PPI 電極的存儲(chǔ)鈉機(jī)制，證明了通過(guò)羰基的烯醇化反應(yīng)實(shí)現(xiàn)鈉離子的有效嵌入/脫嵌。因此，?該研究為合成具有高電導(dǎo)率和低溶解度的共軛聚合物正極材料提供了一種綠色且易于工業(yè)化放大的方法。

Green synthesis of novel conjugated poly(perylene diimide) as cathode with stable sodium storage, Nano Research 2023 DOI:?10.1007/s12274-023-5871-z

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