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堿性水電解體系中的陰極析氫反應(yīng)(HER)是實(shí)現(xiàn)高純綠色氫能規(guī)模化生產(chǎn)的經(jīng)濟(jì)有效的途徑。然而，通常需要高效的催化劑來(lái)加速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和降低堿性HER的過(guò)電位(η)。催化劑的析氫性能主要取決于其水吸附/解離能力和吸附反應(yīng)中間體(OH*和H*)的轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)。

近年來(lái)，釕(Ru)基催化劑在堿性析氫反應(yīng)中受到越來(lái)越多的關(guān)注，但其在安培級(jí)電流密度下的性能并不理想。因此，為了滿(mǎn)足安培級(jí)電流密度下工業(yè)析氫反應(yīng)的應(yīng)用需求，設(shè)計(jì)能夠同時(shí)優(yōu)化水吸附/解離能力和吸附反應(yīng)中間體(OH*和H*)轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的高性能催化劑迫在眉睫。

近日，中國(guó)海洋大學(xué)黃明華和中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過(guò)程研究所曹正文等通過(guò)在分級(jí)氮摻雜介孔碳上構(gòu)建RuCo納米合金和雙金屬單原子(RuCo@Ru_SACo_SA-NMC)，實(shí)現(xiàn)了復(fù)雜的Volmer/Tafe動(dòng)力學(xué)的同步修飾，從而獲得了優(yōu)異的安培級(jí)電流密度產(chǎn)氫性能。

RuCo@Ru_SACo_SA-NMC具有以下優(yōu)點(diǎn)：1.含有兩種不同金屬單原子的雙金屬單原子結(jié)構(gòu)可以改變活性位點(diǎn)的電荷分布，有利于提高中間體的吸附能力和后續(xù)的催化性能；2.3d過(guò)渡金屬與貴金屬合金化不僅可以改變催化劑的局域電子結(jié)構(gòu)，而且可以減少貴金屬的用量，從而實(shí)現(xiàn)氫吸附能的優(yōu)化，提高催化劑的脫氫活性。

基于密度泛函理論(DFT)計(jì)算和實(shí)驗(yàn)分析，研究人員發(fā)現(xiàn)RuCo@Ru_SACo_SA-NMC上雙金屬單原子中Ru位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)可以被相鄰Co位點(diǎn)和RuCo納米合金協(xié)同調(diào)控，使其達(dá)到更快的Volmer動(dòng)力學(xué)，以及具有更快的水吸附/解離和向吸附羥基的轉(zhuǎn)移速率；而RuCo納米合金中的Ru位點(diǎn)由相鄰的合金化C和雙金屬單原子雙重調(diào)控，具有優(yōu)化的Tafel動(dòng)力學(xué)，提高了向吸附氫的轉(zhuǎn)移速率。

這些獨(dú)特的性質(zhì)使RuCo@Ru_SACo_SA-NMC能夠在安培級(jí)電流密度下獲得增強(qiáng)的HER動(dòng)力學(xué)和活性。具體而言，RuCo@Ru_SACo_SA-NMC在10 mA cm^?2和1 A cm^?2下分別具有5 mV和255 mV的低過(guò)電位。

此外，在150 mV的過(guò)電位下，它還具有37.2 A mg_Ru^-1的超高質(zhì)量活性和19.5 s^-1的轉(zhuǎn)換頻率，以及在1A cm^-2下超過(guò)24天的穩(wěn)定性。綜上，該項(xiàng)研究證明了RuCo@Ru_SACo_SA-NMC催化劑在安培級(jí)電流密度下具有顯著的工業(yè)應(yīng)用優(yōu)勢(shì)，為高效堿性析氫催化劑的設(shè)計(jì)提供了參考。

Double-Tuned RuCo Dual Metal Single Atoms and Nanoalloy with Synchronously Expedited Volmer/Tafel Kinetics for Effective and Ultrastable Ampere-Level Current Density Hydrogen Production. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301804

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