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王家鈞/婁帥鋒/李鑫AFM：12.7 mg/cm2高負載，全固態電池循環1萬小時

在聚合物基全固態電池中設計具有高面容量的實用正極仍然受到挑戰，因為缺乏有效的指導原則來延長電池的壽命。與液體電池不同，正極和電解質之間臭名昭著的界面不相容性限制了全固態電池的循環壽命。

圖1 循環后壓延正極的離子傳輸受阻

哈爾濱工業大學王家鈞、婁帥鋒、哈佛大學李鑫等提出了一種動態穩定的正極設計，其表面完全被覆蓋，有效地緩解了界面失效，可使正極負載為12.7 mg cm^-2的電池循環時間超過10000小時。具體而言，作者發現，電解質的氧化分解行為與電極顆粒的局部結構和狀態相關，因此，研究了具有不同接觸界面的正極，以證明在局部接觸界面化學演化的不可想象的區別。

研究顯示，具有與電解質隔離接觸面的多孔電極顯示出離散的離子傳輸，其結果是富含Ni⁴⁺的區域暴露在NCM粒子與電解質的點接觸面上。然后，電解質被優先分解成非導電界面，出現了快速的容量衰減。

圖2 正極的界面化學失效與局部離子傳輸的關系

相比之下，具有均勻接觸的電極表現出均勻的顆粒尺度荷電狀態和更高的氧化穩定性。因此，穩定的界面可以通過同時增加電解質的表面覆蓋率和改善電解質的固有穩定性來實現。基于此，這項工作通過無溶劑的原位液-固轉化策略，設計了一種具有完全活性表面的高負載復合增極（12和28.6 mg cm^?2）。

受益于物理結構重塑和化學方法的雙重改性，該設計使高負載的LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂電池表現出超過10000小時的出色壽命（500次循環，保持率為70%）。這些見解和方法為固態電池的長壽命提供了更廣闊的前景。

圖3 全活性表面設計實現穩定的界面和電池性能

Eliminating Local Electrolyte Failure Induced by Asynchronous Reaction for High-Loading and Long-Lifespan All-Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305186

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