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?崔屹教授團隊Nature Energy:高熵電解質助力鋰金屬電池實用化

?崔屹教授團隊Nature Energy:高熵電解質助力鋰金屬電池實用化
電解質工程對于提高電池性能至關重要,特別是對于鋰金屬電池。通過提高電極界面的電化學穩定性,能夠大大提高循環性,但同時實現高離子電導率仍然具有挑戰性。
?崔屹教授團隊Nature Energy:高熵電解質助力鋰金屬電池實用化
在此,美國斯坦福大學崔屹教授團隊報道了一種通過增加電解液分子多樣性(即高熵電解質)來增強鋰金屬電池的電解液設計策略,從而構成了高熵電解。
結果發現,在弱溶劑化電解質中,熵效應減少了離子聚集,同時保留了富陰離子溶劑化結構。與傳統的弱溶劑化電解質相比,具有較小尺寸團簇的電解質在離子電導率方面有兩倍的提高,使得無負極LiNi0.6Mn0.2Co0.2(NMC622)||Cu軟包電池在高電流密度2C(6.2 mA cm?2)下穩定循環。
本工作通過對三種不同的弱溶劑化電解質體系的性能改進,驗證了該設計策略的有效性。
?崔屹教授團隊Nature Energy:高熵電解質助力鋰金屬電池實用化
圖2. 鋰沉積形貌和界面性質
具體而言,該工作將高熵概念應用于弱溶劑化液態電解質,以提高離子傳輸能力,而不會影響高壓正極和鋰金屬負極的穩定性。設計了通過增加分子多樣性來增加溶劑化熵的高熵電解液(HEEs)。
通過一系列先進的表征技術,發現離子簇尺寸隨著溶劑數量的增加而減小。這是由于較高的溶劑化熵驅動熱力學平衡有利于鋰-溶劑相互作用并抑制離子團聚,與低熵電解液(LEE)相比,具有較小離子簇的HEE具有更高的擴散率,這減輕了高倍率循環期間的濃度梯度,并允許更密集和更均勻的沉積形態。
最后,通過將其應用于氟化醚電解液和碳酸酯LHCE來證明HEE概念的通用性。提出增加分子多樣性來調節溶劑化熵和調節介觀溶劑化結構可以成為提高先進弱溶劑化電解質離子電導率的設計策略。
?崔屹教授團隊Nature Energy:高熵電解質助力鋰金屬電池實用化
圖2. 應用更廣泛的HEE系統的電化學性能
High-entropy electrolytes for practical lithium metal batteries, Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01280-1

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