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潘鋒/楊盧奕Chem：原位探測(cè)鈉金屬負(fù)極界面不穩(wěn)定的源頭

固體電解質(zhì)界面(SEI)的不穩(wěn)定性和易碎性限制了Na金屬負(fù)極的應(yīng)用。盡管大量研究工作致力于探究其化學(xué)成分和物理性質(zhì)，但由于缺乏時(shí)間和空間分辨率，對(duì)其形成過(guò)程的直接觀察仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

在此，北京大學(xué)潘鋒教授、楊盧奕研究員等人通過(guò)結(jié)合原位探測(cè)技術(shù)，展示了SEI形成過(guò)程中與SEI不穩(wěn)定性相關(guān)的兩個(gè)關(guān)鍵階段。結(jié)果表明，在初始（鈍化）階段未均勻鈍化的Na金屬將在隨后（生長(zhǎng)）階段會(huì)引發(fā)不受限制的電解質(zhì)分解和均勻的組分分布。此外，具有均勻分布組分的SEI比從致密鈍化層演變而來(lái)的層狀結(jié)構(gòu)的SEI具有更高的溶解度。

圖1. SEI在PC和PC-FEC中的穩(wěn)定性

具體而言，本文利用多種原位表征技術(shù)相結(jié)合，共同揭示了不同電位下Na負(fù)極SEI不穩(wěn)定機(jī)制和SEI演化的動(dòng)態(tài)過(guò)程。結(jié)合原位三維激光共聚焦顯微鏡和電化學(xué)石英晶體微量天平監(jiān)測(cè)，研究了不同電解質(zhì)中形成的SEI不穩(wěn)定性。通過(guò)原位原子力顯微鏡確定了兩個(gè)SEI演化階段（即鈍化階段和生長(zhǎng)階段）。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，在鈍化階段缺乏有效的鈍化層將導(dǎo)致在接下來(lái)的生長(zhǎng)階段發(fā)生嚴(yán)重的電解質(zhì)分解和組分溶解。

最后，結(jié)合冷凍透射電鏡和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜證明了在沒有鈍化效應(yīng)的情況下，有機(jī)和無(wú)機(jī)組分傾向于均勻分布，在沒有足夠機(jī)械支撐的情況下表現(xiàn)出高溶解性。相比之下，預(yù)成型的鈍化層表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性。總之，本工作開發(fā)的方法——結(jié)合多個(gè)原位表征系統(tǒng)，可進(jìn)一步研究其他沉積型負(fù)極的界面演變，例如堿金屬負(fù)極，鋅負(fù)極等。

圖2. SEI成分的內(nèi)部空間分布

In situ probing the origin of interfacial instability of Na metal anode, Chem 2023 DOI: 10.1016/j.chempr.2023.06.002

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