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鋅(Zn)負極存在析氫、表面鈍化和枝晶生長等問題，嚴重限制了水系鋅離子電池(ZIBs)的實際應用。

在此，山東大學李國興教授&北京理工大學Zhujie Li團隊報道了一種含有聚乙二醇二酸(PEGDA)的防凍聚合酸電解質，可在強酸性環境中實現穩定的鋅負極并實現高性能ZIBs。

聚合酸電解質提供強酸性環境，消除與OH^–相關的鋅負極表面鈍化，改變鋅離子溶劑化結構以減輕H₂O分解引起的副反應，并實現無枝晶的鋅沉積沿(002)Zn外延生長。在雙側電極處形成穩定的交聯聚合物電極/電解質界面(-ZnOOC-PEG-COOZn-)。

圖1. PEGDA電解質的特性

總之，本工作展示了一種與鋅負極兼容的有前景的聚合酸電解質，可用于可持續ZIBs，并提高性能和安全性。PEGDA作為電解液中的獨特成分，不僅提供了強酸性環境，消除了傳統水系電解液中存在的問題，而且通過重塑相互作用網絡改變了Zn²⁺溶劑化結構，限制了H₂O分子的活性，從而提高了電解液的穩定性。減輕H₂O-分解引起的副反應并拓寬了水性電解質的電化學穩定性窗口。

此外，由于PEGDA對Zn(002)晶面具有較高的吸附能，因此能夠實現無枝晶的Zn沉積，并具有(002)面的優先生長。形成的具有促進Zn²⁺傳輸的交聯聚合物SEI/CEI層可以阻止強酸性電解質與Zn金屬的進一步反應以及ZnVO的溶解。這種獨特的強酸性電解質解決了水系ZIB的關鍵問題包括表面鈍化、枝晶生長、析氫和腐蝕。

基于該種獨特的電解質，鋅負極在2500次循環中表現出高達99.89%的平均電鍍/剝離CE。Zn//ZnVO全電池表現出優異的循環穩定性和較長的循環壽命。聚合酸電解質還使ZIB能夠在零下溫度(例如-10℃)下高性能工作。該工作對電解液的酸性與鋅負極穩定性之間的關系提供了重要的見解。

圖2. 使用各種電解質的Zn//ZnVO全電池的性能

Antifreezing polymeric-acid electrolyte for high-performance aqueous zinc-ion batteries, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102880

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?山大/北理EnSM：高性能水系鋅離子電池的防凍聚合酸電解液

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