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?四單位聯(lián)合AFM：耐用/無枝晶的鋅負(fù)極，循環(huán)超1800小時(shí)!

水系鋅離子電池因其安全性、低成本和環(huán)境友好性而成為吸引人的系統(tǒng)；然而，其實(shí)際應(yīng)用性因鋅枝晶的生長和副反應(yīng)而受到阻礙。

圖1 電解液設(shè)計(jì)

四川師范大學(xué)賃敦敏、哈爾濱工業(yè)大學(xué)Ruyi Zhao、電子科技大學(xué)胡強(qiáng)、東華大學(xué)劉書德等采用一種雙重功能電解液添加劑，即乙酰丙酮（AT），以同時(shí)調(diào)節(jié)溶劑化結(jié)構(gòu)和負(fù)極-電解質(zhì)界面（AEI），從而實(shí)現(xiàn)持久的、無枝晶的鋅負(fù)極。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)特征表明，AT分子可以吸附在Zn金屬表面，以重建AEI，并允許在沉積過程中在遠(yuǎn)離Zn負(fù)極表面的位置進(jìn)行[Zn(H₂O)₆]²⁺的優(yōu)先解溶劑化，這歸因于羰基官能團(tuán)的強(qiáng)極性。

此外，AT的兩個(gè)羰基可以取代Zn²⁺初級溶劑化結(jié)構(gòu)中的兩個(gè)H₂O分子，以減少活性H₂O分子的數(shù)量，從而有效抑制Zn枝晶的生長和有害反應(yīng)。

圖2 半電池性能

作為概念驗(yàn)證，采用含有3體積%AT的ZnSO₄溶液的Zn-Zn對稱電池表現(xiàn)出超過1600小時(shí)（2mA cm^-2和2 mAh cm^-2）和1800小時(shí)（在1mA cm^-2、1 mAh cm^-2）的長期循環(huán)性能，明顯優(yōu)于使用純ZnSO₄電解液的電池。

此外，Zn/Cu電池提供了1800次以上的穩(wěn)定循環(huán)，同時(shí)保持了99.74%的高庫倫效率。這項(xiàng)研究提供了一種實(shí)用的方法，即通過利用羰基化學(xué)來抑制枝晶的生長和副反應(yīng)。

圖3 全電池性能

Unraveling the Solvation Structure and Electrolyte Interface through Carbonyl Chemistry for Durable and Dendrite-Free Zn anode. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305683

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