使用Si作為負(fù)極材料的鋰離子電池(LIB)比最先進(jìn)的石墨基LIB具有更高的能量密度。然而,體積膨脹和相關(guān)動(dòng)態(tài)表面的挑戰(zhàn)導(dǎo)致固體電解質(zhì)界面的連續(xù)(重新)形成、活性鋰損失(ALL)和快速容量衰減。當(dāng)Si與高容量但活性較高的富鎳正極(如NCM-811)搭配使用時(shí),電池故障會(huì)進(jìn)一步加速。在此,德國(guó)明斯特大學(xué)Aurora Gomez-Martin、Egy Adhitama等人評(píng)估了基于鋰金屬的預(yù)鋰化技術(shù)在基于粉末的Si電極中的實(shí)際適用性,以應(yīng)對(duì)上述挑戰(zhàn)。具體而言,作者采用鋰熱蒸發(fā)技術(shù)在微米級(jí)Si電極(μ-Si)上沉積鋰金屬(所需厚度≈1 μ m),得到的電極簡(jiǎn)稱為“preLi μ-Si”。作者將該電極在雙電極和三電極配置的鋰金屬電池和全電池配置(NCM-811正極)中進(jìn)行了評(píng)估,這對(duì)于評(píng)估實(shí)際相關(guān)性和更全面的電化學(xué)分析是必要的。在本研究中,使用Si基負(fù)極與富鎳NCM-811正極非常重要,因?yàn)檫@些材料有可能提高LIB的能量密度。進(jìn)一步,作者還討論了Li利用率(預(yù)鋰化程度)和分布,研究了不同的電極容量平衡(N/P比)及其與能量密度的權(quán)衡。圖1. preLi μ-Si的形貌及通過(guò)熱蒸發(fā)沉積鋰的示意圖通過(guò)對(duì)不同N/P比的深入研究,作者發(fā)現(xiàn)1.2的N/P比會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的容量損失,因此,選擇6.8的N/P比作為“更安全”的選擇。同時(shí),NCM-811||preLi μ-Si全電池(25%的預(yù)鋰化程度)可獲得更高的≈192 mAh g-1的初始放電容量和77%的容量保持率,而NCM-811||μ-Si全電池容量?jī)H為160 mAh g-1 且保持率為63%。此外,作者強(qiáng)調(diào)了關(guān)于預(yù)鋰化的電池壽命和能量密度之間權(quán)衡的評(píng)論,介紹了活性材料水平的比能計(jì)算并與SOTA石墨基LIB進(jìn)行了比較。雖然預(yù)鋰化方法確實(shí)可以補(bǔ)償初始和持續(xù)的ALL,但它仍無(wú)法解決其主要挑戰(zhàn)(即體積膨脹)。盡管如此,本研究中討論的現(xiàn)象將為使用鋰金屬熱蒸發(fā)作為Si負(fù)極預(yù)鋰化技術(shù)的研究提供一定的指導(dǎo),以達(dá)到未來(lái)可應(yīng)用包含Si作為負(fù)極的最佳電池系統(tǒng)(即使用1.03~1.2的N/P比)而不犧牲穩(wěn)定性的地步。圖2. μ-Si/preLi μ-Si電極循環(huán)后的橫截面SEM分析On the Practical Applicability of the Li Metal-Based Thermal Evaporation Prelithiation Technique on Si Anodes for Lithium Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203256