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ACS Energy Letters：控制CO在串聯電極上擴散，促進尿素電合成中間體NH2形成

用于尿素電合成的含氮反應物包括NH₃、N₂、氮氧化物(NO_x)和硝酸鹽/亞硝酸鹽(NO₃^?/NO₂^?)。其中，NH₃主要由工業Haber–Bosch工藝生產，該工藝需要高能量投入，每生產一噸NH₃排放1.9噸CO₂；由于N≡N的鍵能較高(941 kJ mol^-1)，N₂的活化仍然具有挑戰性，限制了其進一步的還原；NO_x的生物毒性阻礙了其在尿素電合成中的直接應用。

相比之下，NO₃^?/NO₂^?被廣泛用作氮源，與CO₂還原耦合以有效地電合成尿素。然而，通過與CO₂偶聯，NO₃^?合成尿素的路線涉及復雜的質子耦合電子轉移步驟，導致尿素電合成的選擇性較低，并且C?N偶聯的高能壘限制了尿素的電合成效率。因此，設計高活性的催化劑是加速尿素電合成中C?N偶聯反應動力學的關鍵。

近日，合肥工業大學吳玉程、張劍芳和辛辛那提大學吳景杰等設計了一種Cu/ZnO疊層氣體擴散電極(GDE)，其能夠選擇性電催化選擇性共還原CO₂和NO₃^?合成尿素。具體而言，在尿素合成過程中，CO₂還原產生的*CO和NO₃^?還原產生的*NH₂等反應中間體的分布對級聯C?N偶聯反應速率起著至關重要的作用。

因此，選擇用于NO₃^?還原成NH₃的Cu催化劑和用于CO₂還原成CO的ZnO催化劑來構建具有Cu和ZnO疊層的串聯GDE。在流動池中，ZnO在入口處產生的CO流向Cu下游，促進了NO₃^?加氫脫氧生成*N中間體，隨后生成*NH₂中間體。

以前的工作表明，尿素是由*CO和*NH₂中間體的C?N偶聯產生，尿素的生成速率由RDS動力學決定: r_urea=k[*CO][*NH₂]²。由于θ_*CO和θ_*NH2的反應級數均為正，因此提高催化劑表面的θ_*CO和θ_*NH2可以提高C?N偶聯反應速率。在堆疊的GDE中，上游的ZnO在入口處提供高的局部CO濃度，集中的CO轉化為高θ*CO，而較高的θ_*CO有利于在Cu位點將NO₃^?還原為*NH₂，從而導致較高的θ_*NH2，這反過來又促進了向尿素生產的C?N偶聯反應。

此外，與傳統的純Cu氣體擴散電極相比，堆疊的氣體擴散電極由于延長了停留時間而提高了CO和NH₂的轉化率。因此，在室溫條件和?0.3 V電壓下，具有最佳ZnO/Cu面積比(Cu_1.0/Zn_0.5)的疊層GDE上CO₂和NO₃^?共還原為尿素的法拉第效率高達37.4%，產率高達3.2 μmol h^-1 cm^-2。

Spatial Management of CO Diffusion on Tandem Electrode Promotes NH₂ Intermediate Formation for Efficient Urea Electrosynthesis. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00824

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ACS Energy Letters：控制CO在串聯電極上擴散，促進尿素電合成中間體NH2形成

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