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賀高紅/李祥村EnSM:消除異質表面之間的帶隙,實現Li-S電池的快速電子轉移和氧化還原反應

賀高紅/李祥村EnSM:消除異質表面之間的帶隙,實現Li-S電池的快速電子轉移和氧化還原反應
如何設計配置合理的催化劑體系,以減輕多硫化物(LiPSs)在鋰硫電池中的穿梭效應并增強其轉化動力學,仍然是一項挑戰。
賀高紅/李祥村EnSM:消除異質表面之間的帶隙,實現Li-S電池的快速電子轉移和氧化還原反應
圖1. 材料合成及表征
大連理工大學賀高紅、李祥村等通過離子遷移捕獲過程構建了一種新型Cu-CeO2-x異質界面,以解決上述問題。具體而言,這項工作通過靜電紡絲和分級碳化方法構建了負載Cu-CeO2-x異質結構的碳納米纖維膜(Cu-CeO2-x@CNF),并將其用作Li-S電池正極和隔膜之間的夾層。
研究顯示,CNF中的連續碳骨架不僅具有高導電性,還能提供足夠的孔隙以適應固態硫基底的體積膨脹。另外,與傳統的異質結構不同,Cu和CeO2之間的相互作用通過阻礙CeO2的團聚而增加了異質界面(Cu-CeO2-x)的面積,同時促進了Cu在CeO2表面的分散。
這種相互作用還能增加界面上氧空位的含量,從而有利于Li-S電池的催化轉化。更重要的是,氧空位含量的增加還改變了Cu-CeO2-x的能帶結構,導致原子間發生軌道雜化,越過費米能級,帶隙消失。這一特性降低了催化過程的反應能壘,加速了Li-S電池的轉化,并抑制了穿梭效應。
賀高紅/李祥村EnSM:消除異質表面之間的帶隙,實現Li-S電池的快速電子轉移和氧化還原反應
圖2.?對LiPSs的催化
最終,Cu-CeO2-x可以加速LiPSs的催化轉化和Li2S的分解,因此,在電流密度為2 C的條件下,Li-S電池經過800次循環后可達到626 mA h g-1的優異性能,每次循環的衰減率僅為0.046%。總體而言,這項研究揭示了異質界面氧空位和帶隙消失的形成機理,為合理設計各種異質結構的Li-S電池材料開辟了新的前景。
賀高紅/李祥村EnSM:消除異質表面之間的帶隙,實現Li-S電池的快速電子轉移和氧化還原反應
圖3.?Li-S電池性能
Eliminating Bandgap Between Cu-CeO2-x Heterointerface Enabling Fast Electron Transfer and Redox Reaction in Li-S Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102983

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