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?NUS/北科JACS：晶面工程和孔道設計促進析氧催化動態Fe交換，增強催化劑活性和穩定性

析氧反應(OER)在燃料電池、金屬-空氣電池和水分解等可再生能源技術中發揮著重要作用。對于OER過程，文獻報道了兩種不同的機理：吸附質演化機理(AEM)和晶格氧氧化機理(LOM)，并且OOH的形成和去質子化步驟分別被認為是AEM和LOM中的潛在決定步驟。

除了這兩種傳統的機理之外，最近在3d過渡金屬氫氧化物和氧化物中確定了Fe在堿性OER中的關鍵作用，特別是Markovic等人發現了催化劑/電解質界面上的動態Fe活性位的機理(伴隨著活性位的溶解和再沉積)。

使用原位同位素標記的感應耦合電漿質譜儀驗證了動態Fe活性位點的存在，并且觀察到催化劑主體溶解和再沉積Fe的能力與催化OER活性有直接關系。但是，如何設計催化劑主體的結構并精確操縱主體上的Fe位點的位置以調節動態Fe機制尚未被探索。

近日，新加坡國立大學薛軍民、北京科技大學秦明禮和賈寶瑞等設計了一種蜂窩狀的單晶氫氧化鈷(H-Co(OH)₂)，并選擇性地將Fe物種錨定到H-Co(OH)₂的納米孔中，形成高效的異質結構OER催化劑(H-Co(OH)₂@Fe(OOH)_1-xCl_x)。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，在催化OER的過程中，納米孔壁上(101?0)面的位點比(0001)基面上的位點對Fe的吸附作用更強；同時，由于空間限域效應，Fe在納米孔中的擴散速度減慢。因此，催化劑提供了局部高通量的Fe動態平衡，從而提高了OER活性。

因此，所制備的H-Co(OH)₂@Fe(OOH)_1-xCl_x催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位僅為228 mV，Tafel斜率為48.7 mV dec^?1。同時，這種對Fe的特殊保護策略也大大提高了催化劑的穩定性，與Fe(OH)₃催化劑相比，Fe的浸出量減少了2數量級。

因此，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下連續運行130小時電位幾乎沒有發生變化，并且其進行10000次CV循環后的極化曲線與初始極化曲線幾乎重疊，證明H-Co(OH)₂@Fe(OOH)_1-xCl_x具有優異的穩定性。

此外，利用H-Co(OH)₂@Fe(OOH)_1-xCl_x催化劑組裝的鋅-空氣電池放電/充電電壓差為0.72 V，并且在連續使用170小時后仍能保持穩定的充/放電電壓。總的來說，該項工作通過精確調節動態Fe活性位點，同時提高了OER活性和穩定性，為設計和開發高效穩定的具有動態Fe位點的OER催化劑提供了指導。

Facet Engineering and Pore Design Boost Dynamic Fe Exchange in Oxygen Evolution Catalysis to Break the Activity–Stability Trade-Off. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c03481

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?NUS/北科JACS：晶面工程和孔道設計促進析氧催化動態Fe交換，增強催化劑活性和穩定性

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