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復旦/天大ACS Energy Letters：銀納米顆粒中的密集堆垛層錯促進高效氧還原

鋅-空氣電池(ZABs)因豐富的鋅儲量和較高的能量密度而成為具有吸引力的能量轉換裝置。ZABs的理論能量密度為1353 Wh·kg^-1，遠高于鋰離子電池。然而，ZABs的陰極氧還原反應(ORR)非常緩慢，導致輸出的能量密度遠低于理論值。

因此，ZABs的商業應用高度依賴于ORR催化劑的活性。到目前為止，最優異的ORR催化劑仍然是貴金屬基催化劑，它們的高價格嚴重提高了ZABs的成本。這也使得許多研究人員致力于開發非貴金屬(如鐵、鈷、鎳、錳)催化劑，但其ORR活性仍遠不及Pt催化劑。

基于此，復旦大學Li Zhe、天津大學劉輝和杜希文(共同通訊)等人證明了一種物理過程，即液相激光燒蝕，由于其非平衡狀態可以制備出具有可控缺陷的銀納米粒子(Ag NPs)，而具有可控缺陷的銀納米粒子展現出了優異的ORR性能。

本文在O₂飽和的1 M KOH溶液中，通過標準的三電極體系測試了Ag NPs的ORR性能。本文還在相同條件下測試了商業20wt% Pt/C的ORR性能以進行對比。其中，Pt/C的質量活性為0.17 A mg^-1_Pt，與文獻報道的結果一致。不同Ag催化劑的線性掃描伏安(LSV)曲線顯示，LN-Ag的ORR催化活性最好，其起始電位為980 mV(0.15 mA cm^-2)，甚至低于Pt/C(E_onset=983 mV)。

此外，LN-Ag的半波電位(E_half)為884 mV，這遠優于IW-Ag(E_half=862 mV)、BW-Ag(E_half=845 mV)和M-Ag(E_half=782 mV)，并且與Pt/C(E_half=888 mV)十分接近。相較于最先進的非貴金屬ORR催化劑(Co，Fe，Mn等)和基于Ag的ORR催化劑，LN-Ag表現出了優異的ORR性能。令人興奮的是，在空氣陰極中添加Ag催化劑的鋅-空氣電池具有262.85 mW cm^-2的超高放電功率密度，這優于已報道的Ag基電池。

本文進一步進行了密度泛函理論(DFT)計算，以了解堆垛層錯(SFs)對催化劑ORR過程的影響。ORR涉及若干中間體(如OOH^*、O^*和OH^*)，具有復雜的4電子過程。由于Ag催化劑的氧結合能(OBE)較低，其ORR速率決定步驟(RDS)是第一步，即形成OOH^*。

計算結果還表明，隨著配位數(CN)的減少和拉伸應變(TS)的增加，催化劑的第一步自由能逐漸降低，從1.152 eV(CN=9，TS=0%)轉變為0.626 eV(CN=5，TS=10%)。但過高的OBE不利于OH^*的脫附，隨著CN的減小和TS的增加，第四步的自由能從-0.387 eV(CN=9，TS=0%)增加到0.167 eV(CN=5，TS=10%)。即使如此，第四步的自由能仍然低于第一步。

因此，Ag催化劑的RDS仍然是OOH^*的形成。總之，低CN和高TS可以顯著降低RDS的自由能。值得注意的是，隨著CN的降低和TS的增加，相鄰Ag原子之間的電子密度降低，這使得催化劑的d帶中心從-3.798 eV(CN=9，TS=0%)上升到-3.352 eV(CN=5，TS=10%)。d帶中心的上移可以克服Ag催化劑的弱吸附，提高ORR活性。綜上所述，本文的研究結果表明在金屬中引入高密度缺陷，可以將低活性材料轉化為高活性催化劑。

Engineering Dense Stacking Faults in Silver Nanoparticles for Boosting the Oxygen Reduction Reaction, ACS Energy Letters, 2023, DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01173.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c01173.

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復旦/天大ACS Energy Letters：銀納米顆粒中的密集堆垛層錯促進高效氧還原

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