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電催化析氧反應(OER)在各種電化學反應中起著關鍵作用。為了在陽極一側充當一個強大的電子/質子儲存庫，最優異的OER電催化劑必須具有高本征活性和長期穩定性。其中，鎳基(氧)氫氧化物由于其結構靈活性、優異的電子結構和低成本而受到了相當大的關注。更加重要的是，研究表明，在催化劑中引入新的氧化還原循環可以活化反應物，從而實現新的功能。

基于此，首爾國立大學Yung-Eun Sung和Taeghwan Hyeon等人報道了具有空d軌道的過渡金屬(TMs)通過與前TM-過氧化物[M-(O₂)^2-]相關的氧化還原循環，直接參與并加速了堿性析氧反應。

本文通過旋轉環盤電極(RRDE)對存在d⁰-含氧陰離子的氧化還原過程提供了一定的見解。盡管W/Ni(OH)₂中的陽極電流增加了，但所有催化劑的氧法拉第效率(η)都相似，約為100%。之后，通過本文的微分電化學質譜法確定了催化劑在電流密度為30 mA cm^-2時的氧法拉第效率。

得到的結果表明，金屬-過氧化物直接參與OER并以電化學方式產生雙氧氣體。值得注意的是，在本文中，涉及d⁰-含氧陰離子的氧化還原過程并非由H₂O₂的化學反應引起。相反，高氧化的Ni-OO^δ-(Ni-O^δ-)是作為中間體產生的，可以負責催化基團d⁰-含氧陰離子。

之后，本文組裝的陰離子交換膜水電解槽(AEMWE)進一步證明了d⁰-含氧陰離子可以用于堿性OER，這比三電極RRDE體系有更大的實際應用性。

正如預期的那樣，含有d⁰-含氧陰離子的OER催化劑比未修飾的OER催化劑顯示出更高的電流密度。W/FeNiOOH陽極在1.0 M KOH中，當電壓為2.0 V時，其電流密度可達7.87 A cm^-2。值得注意的是，在相同電壓下，在1.0wt % K₂CO₃電解質中，催化劑達到了4.26 A cm^-2的電流密度，并且該電解質腐蝕性更小，無CO₂污染，使其適合于工業應用。

在這項工作中，本文證明了d⁰-含氧陰離子通過與前TM-過氧化物相關的氧化還原循環積極參與了OER，而不是被動地調節活性位點的電子結構。通過在氫氧化鎳中加入不同的d⁰-含氧陰離子，本文制備了一種催化劑體系。只有能與H₂O₂反應形成金屬-過氧物質的d⁰-含氧陰離子才能改變氫氧化鎳的氧化還原性質，使其更有效地氧化水。

值得注意的是，在本研究中，金屬-過氧化物的形成是由氫氧化鎳的電化學氧化還原循環引發的，而不是H₂O₂的反應引發的。與從Mn到Ni的3d TM不同，前TM-過氧化物由于其親電子的性質，提供了利用氧原子的有效途徑。

受到這一發現的啟發，本文將本文的策略推廣到典型的OER催化劑，包括具有與金屬(氧)氫氧化物完全不同的晶體結構的氧化銥(IrO_x)。因此，本文實現了鎢酸鹽改性的W/FeNiOOH在實際水電解槽中的應用。總之，本文的發現提供了一個通用的策略，展示了一種利用親電性過氧循環實現電化學氧活化的可控策略。

Electrochemically Generated Electrophilic Peroxo Species Accelerates Alkaline Oxygen Evolution Reaction, Joule, 2023, DOI: 10.1016/j.joule.2023.06.018.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.06.018.

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Joule?：電化學生成的親電過氧化物加速堿性析氧反應

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