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電化學水分解為氫和氧是最有希望發展清潔和可再生能源經濟的途徑。酸性質子交換膜(PEM)電解具有較高的離子電導率和較少的副反應，顯示出巨大的潛力。與陰極的析氫反應(HER)不同，陽極析氧反應(OER)需要4電子轉移過程來實現，通常存在動力學緩慢，氧化電位高，效率有限的問題。因此，大量的努力致力于開發高效的OER催化劑，以克服酸性OER的瓶頸問題。

基于此，馬克斯·普朗克固體化學物理研究所胡志偉、廈門大學黃小青和蘇州大學邵琪(共同通訊)等人報道了一種自旋極化介導的策略，通過將錳(Mn²⁺)(S=5/2)摻雜在反鐵磁性的RuO₂中產生凈鐵磁矩，以增強其酸性電解質中的OER活性。

本文首先研究了Mn摻雜對催化劑OER性能的影響。研究后發現，3% Mn摻雜的Mn-RuO₂ NFs具有最好的OER性能。之后，本文將在磁場下測得的Mn-RuO₂ NFs命名為Mn-RuO₂ NFs/M。有趣的是，線性掃描伏安法(LSV)曲線顯示，與Mn-RuO₂ NFs(200 mV)相比，在電流密度為10 mA cm_geo^-2時，Mn-RuO₂ NFs/M的過電位(143 mV)降低了約57 mV。Mn-RuO₂ NFs/M的磁場增強系數也高于不同Mn摻雜濃度的催化劑。此外，未觀察到磁場對RuO₂ NFs的增強作用。

值得注意的是，Mn-RuO₂ NFs/M的過電位(η₁₀=143 mV)也遠低于RuO₂ NFs(267 mV)和商業IrO₂(325 mV)。與Mn-RuO₂ NFs(23.2 mA cm_geo^-2)、RuO₂ NFs(1.7 mA cm_geo^-2)和IrO₂(1.0 mA cm_geo^-2)相比，在1.45 V_RHE時，Mn-RuO₂ NFs/M具有117.9 mA cm_geo^-2的極高電流密度。除了以上研究結果，Mn-RuO₂ NFs/M也表現出良好的OER動力學，其Tafel斜率明顯(40.0 mV dec^-1)小于Mn-RuO₂ NFs(52.8 mV dec^-1)、RuO₂ NFs(57.6 mV dec^-1)和IrO₂(83.3 mV dec^-1)。

本文元素選擇性XMCD實驗表明，Ru和Mn離子之間的鐵磁耦合遵循Goodenough-Kanamori規則。Mn²⁺⁽³⁺⁾與RuO₂晶格的相互作用形成了一種通過磁化觀察到的長程鐵磁行為。因此，當施加外部磁場時，甚至可以使Ru原子的更多磁矩相互平行，為OER構建一個新的自旋極化環境，極大地提高了催化劑的OER活性和穩定性，符合量子力學。這些突出的結果表明，自旋工程電催化劑是在惡劣環境下用于酸性OER的有前景的功能性電催化劑。

此外，本文的密度泛函理論計算結果還表明，當Mn被引入到RuO₂的晶格中時，磁性結構發生了改變。摻雜的Mn原子具有較大的磁矩(~3.69)，并導致相鄰Ru原子的磁矩發生鐵磁排列。最近鄰Ru和第二鄰近Ru的PDOS結果表明，隨著與Mn距離的增加，Ru的矩從0.36減小到0.20，但方向相同，這表明在Mn原子周圍存在Ru矩的局域鐵磁排列。

當Ru原子遠離Mn原子時，Ru矩將傾向于再次以反鐵磁方式排列。Mn摻雜后有利于OER活性的另一個重要變化是費米能級處密度態的增加，這與實驗觀察到的增強的轉移性質相一致，這是提高催化劑OER活性的重要因素。本文的研究結果表明，自旋工程是一種制備高效酸性OER電催化劑的有效策略。

Spin-polarization Strategy for Enhanced Acidic Oxygen Evolution Activity, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202302966.

https://doi.org/10.1002/adma.202302966.

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