化學品和燃料的電化學合成具有使用可再生電能、反應條件溫和、環境友好等優點，在化工行業脫碳方面發揮著重要作用。雖然單個電化學反應取得了顯著的成就，電解槽與下游反應器的耦合也應引起人們的重視，因為單個反應器不能夠完成更復雜的化學制造。

目前的耦合反應主要集中在多個反應器的組裝策略上，即通過將電化學合成的物種輸送到后續反應器，但這些反應器尚未利用電解的獨特性質：電極/電解質界面處生成的高濃度產物/中間體物種。

與傳統的耦合系統不同，萊斯大學汪淏田課題組展示了一種界面電化學-化學反應耦合設計，以充分利用電化學中的界面高產物濃度來促進連續的化學反應。

具體而言，以烯烴環氧化反應為模型，研究人員將氧還原反應(ORR)生成過氧化氫(H₂O₂)和隨后的乙烯(C₂H₄)環氧化生成乙二醇(EG)集成到一個固體電解質(SE)反應器中。SE電解槽的主室(中間層)填充了SE和TS-1顆粒的混合物，并分別用陰離子交換膜(AEM)和陽離子交換膜(CEM)將陰極和陽極分離。

首先，陰極(炭黑)上發生ORR反應選擇性地產生隨后通過AEM運輸到中間層的HO₂^?物種；隨后HO₂^?與從陽極室通過CEM和SE粒子(質子導體)運輸的質子結合形成H₂O₂，因此在電解過程中，AEM/SE界面具有最高的H₂O₂濃度。同時，通過在ORR電解過程中將乙烯和水共同加入中間室，乙烯可以被界面H₂O₂有效地氧化以產生環氧乙烷(EO)，然后在SE表面上水解形成EG作為最終產物。

為了大致了解所構建的SE反應器中的界面H₂O₂濃度與下游輸出濃度(平均體積濃度)的差異，研究人員構建了一個二維(2D) COMSOL模型來繪制催化劑表面附近的H₂O₂濃度分布。結果表明，H₂O₂濃度在左邊界處最高，并且在25 mA cm^?2電流密度下，H₂O₂濃度達到2.06 wt%以上，而通道中的平均濃度約為0.081 wt%，這導致界面濃度比通道中的平均濃度高25倍以上。

這個模擬結果表明，如果能夠將后續的環氧化反應限制在催化劑/電解質的界面上，那么偶聯反應的整體效率可以大大提高。因此，在不使用任何液體電解質的情況下，該反應器連續運行200 h，EG選擇性達到99.7%，H₂O₂利用率達到93%；在電流密度為25 mA cm^?2下，EG產率為583 μmol h^?1，H₂O₂利用率為96%。

更重要的是，該集成裝置不僅適用于烯烴環氧化反應，而且可以作為一個有效的框架來強化其他電化學反應與反應物濃度敏感的化學反應，避免了電化學反應和化學反應之間通常需要的能量密集型分離或濃縮步驟。

Interfacial Electrochemical-chemical Reaction Coupling for Efficient Olefin Oxidation to Glycols. Joule, 2023. DOI: 10.1016/j.joule.2023.06.022