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過氧化氫（H₂O₂）是一種廣泛應用于環境和工業領域的重要化學品，在沒有犧牲劑的情況下，從海水中通過氧還原反應（ORR）和水氧化反應（WOR）雙通道同時光催化合成H₂O₂是綠色和可持續的，但還具有挑戰性。

基于此，山東師范大學唐波教授和馬瑜教授等人首次報道了兩種新型含噻吩的共價有機框架(TD-COF和TT-COF)，并通過間接2e^– ORR和直接2e^– WOR通道作為H₂O₂合成的催化劑。在無犧牲劑的情況下，僅以空氣和水為原料，TD-COF在去離子水和天然海水中的H₂O₂產率分別為4060 μmol h^-1 g^-1和3364 μmol h^-1 g^-1。

通過DFT計算，作者研究了TD-COF和TT-COF在第一激發態下的電子空穴分布。在優化后的TD-COF周期結構的第一激發態下，光生電子主要分布在噻吩環上，而光生空穴主要分布在通過亞胺鍵與噻吩環相連的苯環上和吡啶環上的碳原子上。在TT-COF的第一激發態中，光生電子主要分布在噻吩環上，而光生空穴主要位于苯環上，苯環通過亞胺鍵與噻吩環相連。

此外，通過比較不同位點的吸附能，作者確定了最可能的氧化還原活性位點。噻吩環上的S原子最有可能是光還原位點，苯環上的C原子與噻吩環通過亞胺鍵連接，最有可能是光氧化位點。在TD-COF和TT-COF的間接2e^– ORR過程中，*OOH的形成是速率決定步驟（RDS）。同時，TD-COF和TT-COF直接2e^– WOR過程中，*OH的形成是RDS。對比TT-COF，TD-COF在ORR和WOR路徑的RDS中具有更低的能壘。

Thiophene-Containing Covalent Organic Frameworks for Overall Photocatalytic H₂O₂ Synthesis in Water and Seawater. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202309624.

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唐波/馬瑜Angew.：TD-COF在水和海水中全光催化合成H2O2

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