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陳鑫/姜魯華Chem. Eng. J.：獨特三明治結構的Ru-TiO/TiO2@NC實現了高效氫氧化和析氫反應

氫燃料電池作為一種清潔能源，被認為是未來的理想能源。在過去的幾十年里，基于陰離子交換膜的燃料電池和電解水制氫技術由于環境腐蝕較小和非Pt基催化劑在堿性電解質中的可行應用而受到極大的關注。

然而在堿性介質中，氫電極反應的動力學，包括燃料電池的氫氧化反應(HOR)和電解水的析氫反應(HER)，與在酸性介質相比，即使應用Pt為催化劑，其反應速率也會減慢約兩個數量級。因此，開發高效的堿性氫電極反應電催化劑至關重要。

基于此，西南石油大學陳鑫和青島科技大學姜魯華(共同通訊)等人報道了一種高活性和穩定的電催化劑Ru-TiO/TiO₂@NC，其中Ru納米團簇夾在TiO/TiO₂納米片和氮摻雜碳層之間。本文制備的Ru-TiO/TiO₂@NC催化劑實現了高效的HOR和HER。

本文利用使用旋轉圓盤電極(RDE)研究了Ru-TiO@NC，Ru-TiO/TiO₂@NC和Ru-TiO₂@NC的HOR電催化活性。催化劑的HOR極化曲線清楚地顯示，Ru-TiO/TiO₂@NC的HOR電流密度高于Ru-TiO@NC和Ru-TiO₂@NC。

為了排除傳質的影響，本文進一步測試了Ru-TiO@NC，Ru-TiO/TiO₂@NC，Ru-TiO₂@NC和Pt/C在不同轉速下的極化曲線。之后，本文根據K-L方程得到過電位為50 mV時催化劑的動力學電流密度。在本文中，玻碳電極上Ru和Pt的金屬含量為25.5 μg cm^-2。經Ru質量歸一化后，Ru-TiO/TiO₂@NC的比質量活性為107.2 A g_PGM^-1，分別是Ru-TiO@NC(100.5 A g_PGM^-1)和Ru-TiO₂@NC(6.5 A g_PGM^-1)的1.1倍和16.5倍。

之后，本文在N₂飽和的1.0 M KOH溶液中測試了Ru-TiO/TiO₂@NC的HER活性，并與Ru-TiO@NC、Ru-TiO₂@NC和商業Pt/C進行了比較。線性掃描伏安(LSV)曲線顯示，Ru-TiO/TiO₂@NC具有更好的HER活性，甚至超過了Pt/C催化劑。其在10 mA cm^-2的過電位僅為~39 mV，遠低于Ru-TiO@NC(134 mV)、Ru-TiO₂@NC(180 mV)和商業Pt/C(73 mV)。

之后，本文對Ru-TiO/TiO₂和Ru-TiO₂表面進行了密度泛函理論(DFT)計算，以進一步研究通過解耦和優化中間吸附對反應過程的界面效應的增強。對于Ru-TiO/TiO₂@NC和對比催化劑Ru-TiO₂@NC，Ru-TiO/TiO₂的d帶中心為-2.16 eV，比Ru-TiO₂低0.29 eV。

根據d帶理論，較低的d帶中心會導致與中間體較弱的吸附，這將有利于Ru，因為它對H_ad和氧有較強的吸附。此外，吉布斯自由能還表明，H_ad吸附在Ru位點上，而氧傾向于吸附在Ti-氧化物位點上。結合理論計算，可以進一步推斷出OH_ad在非均相結構的Ti-氧化物位點上的吸附增強。對于HOR，OH的吸附步驟在Ru-TiO/TiO₂上是放熱的，而在Ru-TiO₂上是吸熱的，這表明OH在Ru-TiO/TiO₂@NC表面更容易吸附。

此外，計算結果還表明^*OH+^*H→^*H₂O是Ru-TiO/TiO₂的HOR電勢決定步驟(PDS，0.19 eV)。而Ru-TiO₂的HOR PDS則為OH^–+^*H→^*OH+^*H(0.42 eV)。由此可以推斷，Ru和N-TiO/TiO₂載體的協同作用，以及優化的H_ad和OH_ad吸附為HOR提供了一個較低的能壘。對于逆反應HER，兩種催化劑的PDS均為氫脫附。

然而，Ru-TiO/TiO₂的HER能隙比在Ru-TiO₂的能隙低0.23 eV。根據實驗和理論結果，Ru-TiO/TiO₂@NC優異的HOR/HER性能可以歸因于：1)催化劑獨特的三明治結構，使得Ru位點和TiO/TiO₂位點上的中間體H_ad和氧吸附解耦；2)Ru和TiO/TiO₂相互作用使得催化劑對中間體具有佳的吸附強度；3)碳涂層有助于反應過程中的電子轉移。總之，這項工作不僅解決了Ru在高陽極電位下的鈍化問題，而且為設計先進的電催化劑提供了一種創新和通用的方法。

A Unique Sandwich-structured Ru-TiO/TiO₂@NC as An Efficient Bi-functional Catalyst for Hydrogen Oxidation and Hydrogen Evolution Reactions, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.145009.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145009.

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