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?朱明山/焦文濤Nature子刊：富氮C3N5中偶極場誘導自發極化，顯著增強人工光合作用生產H2O2

過氧化氫(H₂O₂)是最重要的綠色化學品之一，廣泛應用于工業和環境消毒。為了克服目前工業合成方法(即蒽醌氧化法)的高能耗，利用人工光合作用通過氧氣和水在半導體光催化劑表面合成H₂O₂由于具有環境友善、低能耗和安全的特點已被廣泛研究。

在光催化H₂O₂生產過程中，2e^?氧還原反應(ORR)或水氧化反應(WOR)的速率控制步驟取決于光生電荷分離效率。然而，隨機電荷流引起的快速電荷復合行為(體復合(BR)和表面復合(SR))總是會降低H₂O₂光合作用的效率。與需要幾十納秒的SR相比，快速BR通常發生在皮秒內，所以降低BR對提高光生載流子的分離效率至關重要。

基于此，暨南大學朱明山和中國科學院生態環境研究中心焦文濤等構建了一種新的偶極場驅動的自發極化過程，即在富氮三唑基氮化碳(C₃N₅)中利用光生電荷動力學產生H₂O₂。為了研究偶極場效應在光催化制備H₂O₂中的作用，研究人員研究了超聲波作用下C₃N₅和C₃N₄的H₂O₂光合作用效率。

結果表明，與傳統的氮化碳(C₃N₄)相比，C₃N₅在模擬太陽光和超聲作用下的H₂O₂產率為3809.5 μmol g^-1 h^-1，選擇性高達92%，超過了大多數基于氮化碳或壓電光催化過程的光合作用過程。

基于實驗結果和理論計算，研究人員提出了偶極場誘導自發極化促進光催化產生H₂O₂的機理：首先，由于三氮唑在C₃N₅中的不對稱單元，在C₃N₅平面上形成了一個自發的偶極場，在Vis/Us條件下這個偶極場迫使光生電子和空穴進行定向遷移；其次，三唑基團中的N原子作為理想的活性位點，在外力作用下，溶液中的氧很容易吸附在三唑單元的N₄原子表面上，形成Pauling型(端對端)結合；最后，吸附的O₂通過間接的2e^?轉移途徑逐步還原，中間體*O₂^?和*OOH在三唑N₄位點的表面上形成H₂O₂，而光生空穴被乙醇淬滅，以提供足夠的電子來平衡整個反應。

總的來說，這種利用偶極場控制光生載流體遷移和運輸的創新概念為通過結構工程提高光合作用效率提供了一種新策略。

Dipole Field in Nitrogen-enriched Carbon Nitride with External Forces to Boost the Artificial Photosynthesis of Hydrogen Peroxide. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41522-0

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