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陳忠偉/王新/張永光,最新AM!

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單原子催化劑(SAC)由于其在原子級反應機制和結構-活性關系中的出色適用性,為提高鋰硫(Li-S)電池硫電極的利用效率開辟了新的可能性。
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在此,加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士、華南師范大學王新研究員及河北工業(yè)大學張永光教授等人報道了將均勻分散在有序N摻雜碳納米管陣列(ZnN4-NC)上的具有短原子間距(< 1nm)的高負載Zn SAs作為硫主體,通過協(xié)同增強效應加速整個多硫化鋰(LiPSs)轉化過程的氧化還原動力學。
研究表明,由碳納米管陣列組成的立方體不僅可有效承載硫并緩解循環(huán)過程中硫的體積膨脹,還可為Li-S電池在高硫負載條件下的快速傳質提供豐富的通道。此外,大量Zn SAs均勻分散在碳納米管基底中,相鄰單個原子之間的距離為0.4~0.8 nm。高負載Zn SAs提供了足夠的活性位點(金屬負載≈8.3 wt%),可促進多硫化物在高硫負載下的轉化。
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圖1. S@ZnN4-NC的合成過程及表征
因此,S@ZnN4-NC正極在0.2 C時具有1225.3 mAh g-1的高初始容量和99% 的高硫利用率,明顯優(yōu)于S@NC和S@ZIF-7正極(初始容量分別僅為1051.2和964.1 mAh g-1)。同時,S@ZnN4-NC正極在1 C下循環(huán)500次后仍保持778.4 mAh g-1的高比容量,具有最佳的循環(huán)穩(wěn)定性。即使在7.2 mg cm-2的高硫負載(E/S = 3.7 mL g-1)下,該硫電極在100次循環(huán)后仍可提供5.6 mAh cm-2的高面積容量。
此外,作者還組裝了硫負載量為2.3 mg cm-2的Li-S軟包電池,該電池在0.1 C下循環(huán)100次后表現(xiàn)出953.4 mAh g-1的高比容量。經計算,該電池循環(huán)100次后對應的體積容量為92 Wh L-1,能量密度為31 Wh kg-1,具有良好的應用前景。總之,這項研究首次將高負載SAC中的位點間距效應應用于Li-S電池,為Li-S電池催化劑的設計提供了新的方向。
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圖2. S@ZnN4-NC的電化學性能
Single Zinc Atom Aggregates: Synergetic Interaction to Boost Fast Polysulfide Conversion in Lithium-sulfur Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208470

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