采用固態聚合物電解質(SPE)的全固態鋰電池(ASSLB)被認為是有前途的電池系統,可實現更高的安全性和能量密度。然而,在高電流密度/容量下,鋰負極上鋰枝晶的形成限制了其發展。為了解決這個問題,研究人員提出了鋰金屬合金化作為抑制ASSLB中鋰枝晶生長的替代策略。合金化的一個缺點是與純鋰負極電池相比電池工作電壓相對較低,這將不可避免地降低能量密度。在此,加拿大西安大略大學孫學良院士、多倫多大學Chandra Veer Singh教授及國聯汽車動力電池研究院王建濤等人提出了一種富鋰Li13In3合金(LiRLIA)電極,以實現高能量密度的ASSLB。具體而言,本工作中的LiRLIA電極是通過將LiRLIA注入采用冷凍干燥法構建的垂直排列ZnO@CNT模板中制得的。在充放電過程中,Li-In合金(Li13In3)充當容納Li的3D支架并減輕體積變化,而殘留的Li充當Li源并在負極和正極之間傳輸。得益于Li在Li13In3基底上更強的吸附能和更低的擴散能壘,Li更傾向于選擇性且平穩地沉積在3D Li13In3支架中,從而避免了Li枝晶的生長。更重要的是,3D Li13In3支架中殘留的Li將Li-In合金的電位恢復到Li的水平,從而實現更高的能量密度輸出。圖1. LiRLIA的鋰剝離/電鍍過程因此,使用LiRLIA電極的對稱電池可在0.5 mA cm-2/1mAh cm-2的電流密度/容量下穩定運行超過6800小時。即使在5 mA cm-2和5 mAh cm-2的高電流密度和面容量下,對稱電池仍可運行約1000小時而不會出現過電位衰減,這比大多數以前的基于SPE的電池高出一個數量級以上。同時,LiRLIA負極強大的抗鋰枝晶特性使LFP|SPE|LiRLIA全電池具有出色的倍率性能和循環性能。即使在10 C的高倍率下,電池也能提供約100 mAh g-1的高比容量。此外,電池以5 C的高倍率循環2000次后仍保持125 mAh g-1的高放電容量,表現出突出的長循環壽命能力??傊?,這項工作為使用鋰金屬合金負極實現高能量/功率密度的ASSLBs提供了重要指導。圖2. LFP|SPE|LiRLIA、LFP|SPE|Li電池性能對比Fast Ion Transport in Li-Rich Alloy Anode for High-Energy-Density All Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209715