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固態(tài)聚合物電解質(zhì)中的電子傳導(dǎo)通常是不期望的，這會(huì)導(dǎo)致電子滲漏或能量損失，并且電極-電解質(zhì)界面處的電子傳導(dǎo)域會(huì)導(dǎo)致電解質(zhì)的連續(xù)分解和短路問(wèn)題。然而，這項(xiàng)工作證明：在絕緣基體中，在適當(dāng)控制下某些方面的導(dǎo)電域也可以對(duì)電解質(zhì)性能產(chǎn)生積極影響。

這里，德州大學(xué)奧斯汀分校余桂華教授等人評(píng)估了固態(tài)聚合物電解質(zhì)體系中電子導(dǎo)電域的局限性和益處，并討論了通過(guò)致密的局部電場(chǎng)分布、增強(qiáng)的體介電性質(zhì)和電荷轉(zhuǎn)移來(lái)改善電解質(zhì)物理化學(xué)性質(zhì)的方法。通過(guò)在常規(guī)固體聚合物電解質(zhì)中有意引入導(dǎo)電域，可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)壽命、低過(guò)電位和有希望的全電池性能。

圖文解讀

圖1. 導(dǎo)電填料對(duì)SPE的影響

如圖1所示，當(dāng)在固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）基體中加入過(guò)多的導(dǎo)電粒子作為填料時(shí)（圖1a），導(dǎo)電粒子相互連接形成電子通路的可能性會(huì)增加，從而導(dǎo)致局部短路。根據(jù)滲流理論，這個(gè)臨界濃度與導(dǎo)電域的大小和形狀有關(guān)。為了探究SPE中碳納米顆粒填料的電子滲漏閾值，作者進(jìn)行了一種搜索上限的檢查。作者在聚合物電解質(zhì)中加入均勻分散碳顆粒的填充顆粒后，采用超聲處理步驟，形成導(dǎo)電域的顆粒聚集的風(fēng)險(xiǎn)在很大程度上被限制。

圖2. 確定碳填充SPE系統(tǒng)的電子滲漏閾值

由于導(dǎo)電域在電解質(zhì)中分散良好，在施加外部電場(chǎng)的情況下，導(dǎo)電域中的電子和空穴將集中在施加電場(chǎng)的相對(duì)側(cè)。在這種情況下，雖然聚合物電解質(zhì)本質(zhì)上不是介電的，但極化導(dǎo)電域有助于增加體介電性質(zhì)，增強(qiáng)鹽的解離，以獲得更好的電荷轉(zhuǎn)移（圖2a）。

通過(guò)電化學(xué)阻抗譜（EIS）對(duì)不銹鋼集流體的測(cè)試，可以注意到第一個(gè)代表體相電解質(zhì)電阻隨著碳量的增加而降低，即使是1wt%的碳也足以比硅納米顆粒填料更能增強(qiáng)電荷轉(zhuǎn)移（圖2b）。圖2c所示的離子和電子電導(dǎo)率比較清楚地表明了采用碳填料比硅填料的優(yōu)勢(shì)，以及添加這種填料的上限。

圖3. 電池性能測(cè)試

為了驗(yàn)證帶碳填料的SPE是一種可行的電解質(zhì)，作者進(jìn)行了對(duì)稱電池和全電池的電化學(xué)性能測(cè)試。如圖3所示，在0.1 mA/cm²電流密度和60°C條件下，只有1 wt%碳填料（標(biāo)記為1 wt % SP）的SPE的鋰金屬對(duì)稱電池保持穩(wěn)定長(zhǎng)循環(huán)約10000個(gè)循環(huán)沒(méi)有短路且保持低水平的過(guò)電位。圖3b中選擇的長(zhǎng)循環(huán)周期表明，在這10000個(gè)循環(huán)中，過(guò)電位在40 mV到70 mV之間。

為了驗(yàn)證電解質(zhì)也能夠?qū)嶋H使用，作者用一個(gè)常規(guī)的LiFePO₄正極對(duì)鋰金屬進(jìn)行了全電池測(cè)量。如圖3d-e所示，含2 wt%碳填料的SPE的全電池具有良好的倍率性能和穩(wěn)定性，具有良好的可逆性，庫(kù)侖效率接近100%。從這些電池性能表征可以看出，碳納米顆粒作為一種聚合物電解質(zhì)填料具有良好的性能，幾乎可以與60°C下的液體有機(jī)電解質(zhì)相媲美。

圖4. 機(jī)制分析

為了進(jìn)一步了解驅(qū)動(dòng)碳填料電解質(zhì)優(yōu)越性能的機(jī)制，作者進(jìn)行了手動(dòng)設(shè)置參數(shù)的有限元模擬。圖4e-f的模擬結(jié)果表明，在相同的外加電流下，SPE中分散良好的粒子比聚集的粒子更能導(dǎo)致電解質(zhì)內(nèi)發(fā)生更顯著的局部電位變化。重疊的雙電層區(qū)域作為均勻的場(chǎng)區(qū)域，可以很大程度上增強(qiáng)電荷遷移，這表明僅在電極表面具有均勻分布的電位代替?zhèn)鹘y(tǒng)的雙電層結(jié)構(gòu)，并且在體電解質(zhì)內(nèi)離子遷移擴(kuò)散相對(duì)較慢。

綜上所述，有意引入導(dǎo)電碳填料可以很大程度上提高鋰離子固體聚合物電解質(zhì)的穩(wěn)定性和電導(dǎo)率，這為固態(tài)電解質(zhì)中導(dǎo)電域的影響提供了新的認(rèn)識(shí)。本研究為更好地設(shè)計(jì)固態(tài)電解質(zhì)系統(tǒng)提供了新的見(jiàn)解。

文獻(xiàn)信息

Guo, X., Ju, Z., Qian, X., Liu, Y., Xu, X. and Yu, G. (2022), A Stable Solid Polymer Electrolyte for Lithium Metal Battery with Electronically Conductive Fillers. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript. https://doi.org/10.1002/anie.202217538

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