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?JACS：利用NADP+/NADPH類氫化物轉移氧化還原循環實現高效電催化析氫反應

可持續生產可再生和清潔能源是解決日益增長的能源需求和過度使用化石燃料引起的環境問題的有效措施。氫氣(H₂)作為一種理想的能源載體，因其具有很高的能量密度和環境友好性而引起了人們的極大興趣。

到目前為止，產氫主要依靠天然氣蒸汽重整，而天然氣蒸汽重整會排放二氧化碳(CO₂)。另一種有前途的方法則是電解水，然而電解水產氫過程通常需要催化劑來降低反應的活化能，使過程更高效。

迄今為止，鉑(Pt)金屬是用于析氫反應(HER)的最廣泛的電催化劑，因為它在低過電位下具有很高的效率。然而，貴金屬的有限可用性限制了它們在HER中的應用前景。因此，開發無金屬有機催化劑已成為當前研究的熱點。

基于此，印度博帕爾科學教育研究所Joyanta Choudhury等人展示了一種類似NADP⁺的有機體系(NADP⁺=煙酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸鹽)，它以溫和的酸(醋酸)作為質子源，在中等過電位下實現高效HER。

根據最大催化電流的一半(E_cat/2)的電位，PAC3的工作電位為?2.06 V vs Fc⁺/Fc，因此，PAC3對HER表現出了約0.6 V的過電位。然而，本文的控制電位電解在最大催化電流下進行，而不是在E_cat/2下進行，以實現最大產氫量，并提高法拉第效率的準確性。在-2.16 V vs Fc⁺/Fc的電勢下，PAC3生成氫氣的法拉第效率(FE)為82±4%。

此外，PAC3在0.70 V過電位下的轉換數(TON)為18±2 (1 h)。然而,在沒有催化劑或醋酸的情況下，催化劑只產生微不足道的H₂。最值得注意的是，以PAC1為催化劑時，H₂生成的FE為43±2%，TON為17±2(1 h)，而以PAC3-H(還原煙酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸鹽)為催化劑時，H₂生成的FE為83±3%，TON值相似。

有趣的是，當使用碳紙和玻碳板作為工作電極時，本文能夠在1小時內實現高達50±3的TON，FE高達85±5%。除了以上結果外，在相同的電解條件下，同樣在以PAC3為催化劑的H型電池中，氫氣生成的法拉第效率為75±4%。

綜上所述，本文利用NADP⁺/NADPH類氫化物轉移氧化還原循環，并采用NADP⁺型新型有機體系成功地實現了高效的電催化析氫反應。該體系在弱酸源(乙酸)的惰性電極(碳或汞)上運行良好，與已報道的有機電催化體系相比，該體系在法拉第效率和TON值方面均有顯著提高。

使用乙酸作為溫和的質子源時，本文的催化劑PAC3的法拉第效率和TON值分別達到85±5%和50±3，并且TOF_max值為410 s^-1。

值得注意的是，本文在電解條件下檢測出最可能的NADPH型有機氫化物中間體，并基于一系列關鍵控制實驗，評價了催化循環中的工作機制，強調了催化劑PAC3獨特的結構設計在電化學條件下獲取相關自由基中間體的重要性。

本文制備的催化劑存在的局限性與電解條件下PAC3體系的長期穩定性和高過電位有關，這需要通過進一步的分子工程來解決。盡管如此，本文的這一進展對未來應用于溫和質子源析氫反應的有機電催化體系的發展具有重要意義。

Exploiting the NADP⁺/NADPH-like Hydride-Transfer Redox Cycle with Bis-Imidazolium-Embedded Heterohelicene for Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction, Journal of the American Chemical Society, 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c04737.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c04737.

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?JACS：利用NADP+/NADPH類氫化物轉移氧化還原循環實現高效電催化析氫反應

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