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選擇性電還原CO₂到C₁原料氣體提供了一個有吸引力的途徑來存儲間歇性可再生能源，但大多數CO₂轉化為CO催化劑都是從結構重構的角度來設計的，因此要精確設計一個有活性位點的微環境是一項挑戰。

基于此，電子科技大學夏川教授等人報道了一種局部硫摻雜方法來精確調諧孤立的不對稱鎳-氮-硫基序（Ni₁-NSC）的電子結構。測試發現，Ni₁-NSC催化劑在-320 mA cm^-2的高電流密度下，CO₂轉化為CO的法拉第效率（FE）為99%。

不同電位下原位ATR-SEIRAS發現，在~1414 cm^?1處檢測到一個明顯的寬且不對稱的峰，可歸屬于*COOH。隨著還原電位越負，*COOH峰逐漸出現并變得更加明顯，證明了電解質直接吸收CO₂分子并通過質子耦合電子轉移過程將其還原，但在表面沒有觀察到*CO中間體的信號。硫的引入可以顯著降低動力學過電位，促進CO的生成，同時抑制H₂的生成。

根據Ni₁-NSC、Ni₁-NC和Ni(111)的詳細反應自由能圖，電化學CO₂轉化為CO轉化包括兩個質子-電子轉移步驟，形成的*CO從催化劑表面解吸。CO₂形成*COOH的第一個質子化步驟被認為是速率決定步驟。CO₂轉化為*COOH在Ni₁-NSC（1.33 eV）上的自由能變化（ΔG）明顯小于Ni₁-NC（1.54 eV），證明不對稱配位結構有利于降低反應能壘。

同時，從計算結果發現，兩種催化劑（Ni₁-NSC和Ni₁-NC）上吸附劑的本征偶極矩和極化率相似。在CO₂RR過程中，局部硫配體對吸附劑的電場敏感性沒有顯著影響，表明電場對*CO的解吸影響不大。

Achieving Efficient CO₂ Electrolysis to CO by Local Coordination Manipulation of Nickel Single-Atom Catalysts. Nano Lett., 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01808.

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夏川教授Nano Letters：Ni1-NSC高效催化CO2電解制CO

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