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2H-MoS₂是最有前途的無貴金屬析氫反應（HER）電催化劑之一。關于其高能共振機制的一個廣泛接受的觀點是，其邊緣位點具有較高的高能共振活性，而其基面在高能共振過程中是惰性的。

基于此，華中科技大學翟天佑教授和趙英鶴副教授、浙江師范大學楊發等人報道了基于第一性原理計算和原位衰減全反射表面增強紅外吸收（In situ ATR-SEIRAS）光譜和X射線吸收精細結構測量的結果確定了2H-MoS₂的瞬態相變行為，使得2H-MoS₂的部分基面表現出較高的HER活性。在HER反應過程中，MoS₂可以經歷從HER惰性2H相到HER活性高的1T′相的局部相變，并且相變是短暫的，在反應結束后恢復到2H相。

HER反應的第一步是Volmer步驟，表示為* + H⁺ + e^? → H*，其中*表示催化位點，H*表示帶有H配原子的中間體。Volmer步驟的自由能變化是ΔG_H，其中ΔG_H被廣泛用于反映電催化劑的HER活性。電催化劑的ΔG_H越接近0 eV，其HER活性越高。2H-MoS₂表面S原子的ΔG_H高達1.92 eV，對HER具有極強的惰性。從熱力學的角度來看，2H-MoS₂的H原子和表面S原子之間形成化學鍵需要約-2.0 V的電位。

當使用Ag@2H-MoS₂催化HER時，原位SERS測量發現，在相當低的電位（-0.2 V）下實驗觀察到表面上S-H鍵的形成。在2532 cm^?1處觀察到一個峰值，并將其歸因于表面S-H鍵的拉伸振動。即使在考慮Ag的情況下，驅動2H-MoS₂上S-H鍵形成仍然需要一個相當負的電位，與實驗結果形成了鮮明的矛盾，且尚不清楚。對于2H-MoS₂，觀察到在-0.2 V下，在2530 cm^?1附近有一個峰。值得注意的是，該峰并非源于邊緣的H吸附。

Transient phase transition during the hydrogen evolution reaction. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: https://doi.org/10.1039/D3EE01409F

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翟天佑/趙英鶴/楊發EES：HER過程中的瞬態相變

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