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2023年8月4日，中國科學(xué)院寧波材料所李潤偉研究員團隊在Science上以“Intrinsically elastic polymer ferroelectric by precise slight cross-linking”為題發(fā)表了使用聚偏氟乙烯-三氟乙烯[P(VDF-TrFE)]和軟鏈和長鏈交聯(lián)劑，通過精確的輕微交聯(lián)在彈性聚合物FE中建立穩(wěn)定網(wǎng)絡(luò)的本征彈性策略。

對此，東南大學(xué)熊仁根教授團隊發(fā)表重要綜述性論文，以“Ferroelectric?polymers take a step toward bioelectronics”為題評論到鐵電聚合物向生物電子學(xué)邁出了重要的一步，為聚合物在可穿戴設(shè)備中的應(yīng)用開辟了新應(yīng)用！

主要內(nèi)容

在過去的幾年中，化學(xué)交聯(lián)在半導(dǎo)體和導(dǎo)體的內(nèi)在彈性化方面取得了長足的發(fā)展。然而，從聚合物FE的彈性化角度來看，傳統(tǒng)的化學(xué)交聯(lián)仍可能出現(xiàn)鐵電體（FE）響應(yīng)-彈性恢復(fù)困境。

更詳細(xì)地說，基于PVDF的聚合物FE的鐵電性源于結(jié)晶區(qū)域中FE域的取向和極化，這意味著出色的FE響應(yīng)需要高結(jié)晶度。

相反，中等或低結(jié)晶度對于彈性體的出色彈性恢復(fù)至關(guān)重要。

因此，解決FE彈性化中優(yōu)異的彈性和高結(jié)晶度的FE響應(yīng)-彈性恢復(fù)困境具有挑戰(zhàn)性。

在此，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所李潤偉研究員和胡本林研究員等人通過使用聚偏氟乙烯-三氟乙烯[P(VDF-TrFE)]和軟鏈和長鏈交聯(lián)劑，成功地開發(fā)了通過精確的輕微交聯(lián)在彈性聚合物FE中建立穩(wěn)定網(wǎng)絡(luò)的本征彈性策略。

在實驗上，[P(VDF-TrFE)]容易通過溶液過程形成β結(jié)晶相，因此，作者將其用作線性FE聚合物以獲得輕微的交聯(lián)。

與其他組合物相比，本文選擇了[P(VDF-TrFE)]55/45 mol%的低模量和大伸長率，這使得可穿戴電子產(chǎn)品具有彈性，同時保持了[P(VDF-TrFE)]的良好結(jié)晶度。選擇聚乙二醇（PEG）塊作為軟鏈，它與PVDF的不混溶性使得交聯(lián)主要發(fā)生在無定形區(qū)域，因此保留了[P(VDF-TrFE)]結(jié)晶區(qū)域中的高β相含量，以獲得優(yōu)異的FE性能。

然后，通過亞胺鍵交聯(lián)[P(VDF-TrFE)]和PEG二胺，制備彈性FE。與其他交聯(lián)方法相比，使用二胺作為交聯(lián)劑具有高反應(yīng)性，這非常適合于低濃度下反應(yīng)基團的“輕微交聯(lián)”方法，并且只能通過加熱來完成。

此外，其機制通過對聚合物主鏈的簡單加成反應(yīng)。通過設(shè)計該方法開發(fā)彈性聚合物FE，期望高β相含量和穩(wěn)定的網(wǎng)絡(luò)將確保FE響應(yīng)和彈性恢復(fù)。

相關(guān)文章以“Intrinsically elastic polymer ferroelectric by precise slight cross-linking”為題發(fā)表在Science。

研究背景

具有拉伸性的可穿戴電子產(chǎn)品應(yīng)具有足夠的彈性，以符合生物組織，并適應(yīng)大（高達50至80%）和頻繁應(yīng)變的身體運動。這些要求已逐漸成為皮膚狀彈性電子材料的基本特征。

最近，研究者已經(jīng)提出了基于固有彈性導(dǎo)體或半導(dǎo)體的可穿戴傳感器和電路的原型。然而，鐵電體（FEs）是現(xiàn)代電子產(chǎn)品的關(guān)鍵和有前途的基礎(chǔ)材料，其彈性鐵電體產(chǎn)生的彈性鐵電體仍然落后于其固有彈性對應(yīng)物，阻礙了其在新興可穿戴設(shè)備中的應(yīng)用。

FE具有可逆的自發(fā)極化和獨特的特性（FE響應(yīng)），使其適用于廣泛的應(yīng)用，從電子到電力和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用。然而，盡管能夠?qū)崿F(xiàn)較大的塑性變形，基于聚偏二氟乙烯（PVDF）的主要聚合物FE在應(yīng)力消除后未能恢復(fù)，更不用說傳統(tǒng)的氧化物FE甚至在拉伸開始時經(jīng)歷脆性破壞。

因此，為可穿戴電子產(chǎn)品開發(fā)一種新的FE來克服這種FE響應(yīng)-彈性恢復(fù)困境至關(guān)重要，但具有挑戰(zhàn)性。

通常，電子材料的彈性化可以通過具有機械和幾何設(shè)計的剛性材料的結(jié)構(gòu)工程，將功能材料混合到彈性體中或功能材料的內(nèi)在彈性化。

通過結(jié)構(gòu)工程制造的樣品只能實現(xiàn)有限的拉伸范圍（小于預(yù)應(yīng)變值）;它們通常需要復(fù)雜的制造技術(shù)，并顯示陣列內(nèi)降低的器件密度。通過將氧化物FE顆粒混合到彈性體中獲得的復(fù)合材料遇到了極具挑戰(zhàn)性的極化問題。

實際上，在這些復(fù)合材料中，每個氧化物顆粒的FE結(jié)構(gòu)域是隨機定向的，這需要有效的極化。然而，由于電場主要在低導(dǎo)電彈性體相中劃分，因此需要對氧化物FE顆粒具有非常高的極化場，以應(yīng)對復(fù)合材料的介電和機電擊穿的高風(fēng)險。因此，內(nèi)在彈性可能是有效賦予FE彈性的唯一可能途徑。

研究內(nèi)容

圖1.? 彈性FEs的概念

圖2.? 彈性FE薄膜的交聯(lián)表征及力學(xué)性能

圖3.? 交聯(lián)[P(VDF-TrFE)]薄膜的FE響應(yīng)

圖4.? 彈性系數(shù)在張力作用下的FE響應(yīng)

總的來看，本文提出了一種“輕微交聯(lián)”方法來開發(fā)彈性FE。通過將塑料聚合物FE與軟鏈稍微交聯(lián)成穩(wěn)定的FE網(wǎng)絡(luò)，成功地制備了彈性FE，該網(wǎng)絡(luò)可以通過溶液處理和標(biāo)準(zhǔn)電子工業(yè)方法生產(chǎn)。

同時，彈性聚合物FE同時表現(xiàn)出FE響應(yīng)和彈性恢復(fù)，即使在高達70%的應(yīng)變下也是如此。輕微交聯(lián)是解決聚合物FE彈性化FE響應(yīng)-彈性恢復(fù)困境的有效途徑。作者相信，實現(xiàn)固有彈性FE可以彌合FE材料與新興可穿戴電子產(chǎn)品之間的差距，從而實現(xiàn)可穿戴傳感、信息存儲以及能量的轉(zhuǎn)導(dǎo)和存儲等廣泛的潛在應(yīng)用。

文獻信息

1.Liang Gao, Ben-Lin Hu*, Linping Wang, Jinwei Cao, Ri He, Fengyuan Zhang, Zhiming Wang,

Wuhong Xue, Huali Yang, Run-Wei Li*, Intrinsically elastic polymer ferroelectric by precise

slight cross-linking, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh2509

2.Han-Yue Zhang，Ren-Gen Xiong，Ferroelectric polymers take a step toward bioelectronics，Science，https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj2420

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寧波材料所/東南大學(xué)，兩篇重磅Science！

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