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超分子框架已被廣泛合成用于離子傳輸應用。然而，在超分子框架中構建離子傳輸路徑的傳統方法通常需要復雜的過程，并且表現出差的可擴展性、高成本和有限的可持續性。

這里，馬里蘭大學胡良兵教授和普渡大學李恬教授等人報道了離子傳導(例如，Na⁺)纖維素衍生的超分子(Na-CS)的可擴展和成本有效的合成，其具有三維、分級和晶體結構，由大規模排列的、一維和埃斯特朗尺度（亞納米到幾納米）的開放通道組成。使用基于木材的Na-CS作為模型材料，作者實現了高離子電導率(例如，在25℃下，在20 wt% NaOH中為0.23 S/cm)，即使具有高度致密的微結構，這與通常依賴大孔(例如，亞微米至幾微米)來獲得可比離子電導率的常規膜形成鮮明對比。這種合成方法可以普遍應用于木材以外的各種纖維素材料，包括棉紡織品、纖維、紙張和墨水，這表明了其在離子導電膜、離子電纜和離子電子器件等許多應用中具有巨大潛力。

圖文導讀

圖1. 分子工程設計

纖維素通常是木材和其他植物細胞壁中的重要結構成分，是地球上最豐富的天然材料。纖維素的可持續和多尺度性質，由排列的纖維、納米纖維和1D分子鏈分級組成(圖1A)，使纖維素成為離子設備應用的有前途的候選材料。作者展示了一種簡單、可擴展、可持續和經濟有效的方法來合成用于快速離子傳輸的纖維素衍生超分子(CS)。在這種方法中，分子內氫鍵網絡被破壞，纖維素聚合物鏈通過在氫氧化物(OH)和Na⁺離子的幫助下將銅離子與纖維素AGUs的O2和O3位點配位而重建為不同的晶體結構。這種分子工程策略創建了一個3D、晶體和分級支架，由高度排列的直徑約10 ?的1D和埃斯特羅姆尺度的開放通道組成(圖1B)，離子(如Na⁺)可以在水性條件下通過這些通道快速單向移動。在這種含Na⁺的纖維素超分子(即“Na-CS”)框架中，纖維素分子鏈充當配體，而銅離子充當金屬節點，關鍵是提供良好的結構穩定性。

圖2. Na-CS的制備與表征

作者通過掃描電子顯微鏡(SEM)觀察到，所得的木質Na-CS(圖2A)保留了脫木質素木材的原始排列、分級和多孔結構。在分子水平上，一旦浸入高堿性環境會使纖維素分子鏈的羥基去質子化，從而破壞原始的氫鍵網絡(圖2B)。Na⁺離子可以快速插入纖維素分子鏈，形成Na-纖維素復合物。同時，作者假設銅離子更緩慢地擴散到纖維素分子鏈之間的空隙中(如纖維素材料緩慢的、多天的顏色變化所示)，并與纖維素分子鏈的去質子化羥基配位形成復合物(即Na-CS)(圖2B)。

圖3. Na-CS離子電導結構

作者建立了結構模型：對于Na-CS中的每個銅離子，最多兩個水分子在軸向上向陽離子銅中心微弱地貢獻兩個電子孤對。這意味著存在的一些水分子是Na-CS復合物的結構基序的一部分，而剩余的水分子在保留自纖維素的多孔親水支架中是自由的和可移動的。這些自由水分子中的許多可以形成Na⁺離子的溶劑化殼，因為它們具有強的路易斯酸性。根據作者的晶體結構建模，Na⁺離子及其溶劑化水分子在Na-CS結構中的存在顯示在圖3C中。自由水分子(與銅螯合的水分子相反)及其溶劑化的Na⁺離子存在于Na-CS的排列通道中，它們可以在開放通道中自由定向移動(圖3D)。

該分子工程方法也可以應用于其他鹽系統。例如，使用20 wt% KOH代替20wt% NaOH的相同工藝，作者合成了基于木材的K-CS，其在20wt% KOH中表現出0.23 S/cm的離子電導率。該值高于木基Na-CS在15wt% NaOH中的電導率(0.21 S/cm)，其中溶液中兩種鹽的摩爾濃度值相當。

圖4. 材料的應用

最后，作者將Na-CS用作水系電池中的隔膜，以利用其高離子電導率和良好的堿性穩定性。在0.5至10 C的不同充電/放電倍率下，以Na-CS膜為特征的電池表現出更高的容量(圖4E)和更好的倍率性能(圖4F)。

總之，作者合成了有序、3D和各向異性的纖維素超分子(即Na-CS),由大規模排列的1D和埃斯特朗尺度的開放通道組成。這項研究展示了一種簡便、高度可擴展、可持續且經濟高效的方法，用于在埃斯特朗尺度上為許多應用構建離子傳輸路徑。

文獻信息

A cellulose-derived supramolecule for fast ion transport. https://doi.org/10.1126/sciadv.add2031

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