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?三單位聯(lián)合Angew.：調(diào)節(jié)局部CdS同質(zhì)結(jié)的d帶中心以改善其光催化水分解性能

有效地將太陽能轉(zhuǎn)化為可再生燃料，對于克服當(dāng)前的能源危機和氣候挑戰(zhàn)具有重要意義。氫氣燃料具有能量密度高、無碳排放的優(yōu)點，被認(rèn)為是實現(xiàn)碳平衡的最友好的資源之一。

研究人員已經(jīng)通過一系列人工光催化劑，吸收光子并將其轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料H₂，深入探索了光催化水分解。在光催化水分解過程中，加速的載流子轉(zhuǎn)移動力學(xué)以及其含氧合中間體活化和轉(zhuǎn)化的不受阻礙的表面反應(yīng)動力學(xué)過程是迫切需要的，但目前尚未解決。

基于此，寧波大學(xué)姜淑娟、山東師范大學(xué)孫傳智和寧波工程學(xué)院宋少青(共同通訊)等人通過高、低指數(shù)面來調(diào)節(jié)d帶中心，優(yōu)化了催化劑對關(guān)鍵中間體(^*-OH和^*-O)的吸附和活化，使得CdS催化劑展現(xiàn)出了優(yōu)異的光催化水分解性能。

當(dāng)光子照射λ≥420 nm時，在CdS_h/l同質(zhì)結(jié)光催化劑上，隨著照射時間的延長，H₂和O₂的生成速率增加。例如，CdS_h/l-2光催化劑上的H₂/O₂產(chǎn)率隨照射時間的增加而增加，其H₂和O₂的生成速率為96.00/48.00 μmol h^-1。

相比之下，在相同的條件下，在CdS上沒有觀察到光催化水分解的發(fā)生，這可能主要歸因于兩個因素，包括光生載流子的動態(tài)遷移和暴露于反應(yīng)物的低比面積。雖然CdS_h/l-1(59.22/40.78)、CdS_h/l-3(60.08/39.92)與CdS_h/l-2(59.90/40.10)的LIF(低指數(shù)面，110)/HIF(高指數(shù)面，002)比值差異雖小于1%，但其催化性能明顯低于CdS_h/l-2。

為了說明h/l比對催化劑催化性能的影響，本文利用Mg(OH)₂·4MgCO₃·xH₂O在550 ℃和1050 ℃煅燒得到的MgO模板，分別制備了LIF(110)/HIF(002)為57.12/42.88和63.18/36.82的兩個催化劑，并分別標(biāo)記為CdS_h/l-L和CdS_h/l-H。

對于兩種光催化劑體系，當(dāng)LIF(002)或HIF(110)的比例相對于CdS_h/l-2大幅增加時，其在可見光照射下的光催化析氫/析氧性能急劇下降，分別為14.00/7.00 μmol h^-1(CdS_h/l-L)和6.00/3.00 μmol h^-1(CdS_h/l-H)，甚至遠(yuǎn)低于CdS_h/l-1和CdS_h/l-3。隨后，在AM 1.5 G照射下，對于CdS_h/l-2，其H₂/O₂產(chǎn)率為32.00/16.00 μmol h^-1，STH值為0.94%。

之后，本文還探究了溫度對氣體析出速率和STH的影響，對CdS_h/l-2進行了控制溫度條件下的光催化水分解性能測試。可以看出，在25~65 ℃的溫度范圍內(nèi)，H₂/O₂的析出速率從32.00/16.00 μmol h^-1增加到了77.28/38.64 μmol h^-1，其STH也從0.94%增加到2.20%。

本文通過優(yōu)化高、低指數(shù)面的比例調(diào)控了催化劑d帶中心，進而調(diào)控了^*-OH和^*-O在還原活性位點和氧化活性位點上的化學(xué)吸附和反應(yīng)轉(zhuǎn)化，有效地活化了局部CdS同質(zhì)結(jié)光催化劑，使H₂O分解為H₂和O₂。在AM 1.5 G激發(fā)下，水可以持續(xù)地分解成H₂和O₂，催化劑的STH高達(dá)2.20%。

電荷轉(zhuǎn)移和相應(yīng)的表面氧化還原反應(yīng)的動力學(xué)已經(jīng)通過原位漫反射紅外傅立葉變換光譜、霍爾效應(yīng)和密度泛函理論計算得到了證實，具體而言：1)e^–和h⁺被促進轉(zhuǎn)移到具有局域場的活性CdS同質(zhì)結(jié)的還原性HIF(002)和氧化性LIF(110)上；2)中間體^*-OH脫氫和^*-O耦合，可在還原和氧化面上動態(tài)完成，分別促進了H₂和O₂生成。總之，本研究不僅提供了一種解決光催化水分解動力學(xué)瓶頸問題的策略，而且為顯著提高STH開辟了一條新的途徑，以滿足商業(yè)技術(shù)推廣的要求。

Regulation of d-Band Centers in Localized CdS Homojunctions through Facet Control for Improved Photocatalytic Water Splitting, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202307808.

https://doi.org/10.1002/anie.202307808.

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