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過氧化氫(H₂O₂)是一種用于包括醫藥和消毒在內的許多行業的有價值的化學品，目前全球H₂O₂產量約為450萬噸，預計到2027年將增加至約570萬噸。當前，通過工業蒽醌法制備出的H₂O₂在總H₂O₂產量中占95%的比例，但該工藝存在能耗高、反應時間長、產生多種有毒副產物等問題。此外，由于最終產物的高度濃縮形式，在H₂O₂的運輸和分配過程中存在安全問題。

電化學兩電子氧還原反應(2e^– ORR)是一種安全、環保的H₂O₂合成途徑，有望取代傳統的蒽醌合成途徑。然而，2e^– ORR面臨具有熱力學優勢的4e^–途徑的強勁競爭。因此，開發高活性和高2e^– ORR選擇性的催化劑對于推進可持續的H₂O₂電合成至關重要。

基于此，深圳大學柴曉燕、胡琪和何傳新(共同通訊)等人采用有機-無機雜化共組裝策略制備了一系列邊緣密度可控的介孔碳納米纖維(MCNFs)，并研究了邊緣密度對電化學ORR途徑的影響。

本文在O₂飽和的0.1 M KOH溶液中，使用三電極旋轉環盤電極(RRDE)測試了MCNFs的電化學性能。測試結果表明，在所有樣品中，MCNF-1.5表現出最低的起始電位(≈0.68 V vs. RHE)和電流密度(0.1 V vs. RHE時為-2.2 mA cm^-2)，這可能是由于其缺乏活性邊緣位點而導致較低的ORR活性。與MCNF-1.5催化劑相比，MCNF-3.0催化劑表現出更高的起始電位(≈0.80 V vs. RHE)和電流密度(0.1 V vs. RHE時為-3.1 mA cm^-2)，這表明增加碳邊緣位點的數量可以增強催化劑的ORR活性。值得注意的是，MCNF-3.0還表現出最高的電流密度，反映了其出色的2e^–選擇性。

此外，MCNF-3.0催化劑具有最大的H₂O₂選擇性(>90%)，在0.15-0.75 V的寬電位范圍內其相應的電子轉移數n≈2.1。值得注意的是，在較寬的電位范圍內，其法拉第效率保持85%。這些結果表明，MCNF-3.0是一個很有前景的通過電化學合成H₂O₂的候選催化劑。更加令人興奮的是，與之前報道的ORR催化劑相比較時，MCNF-3.0依舊表現出優異的催化活性，并在寬電壓范圍內保持高H₂O₂選擇性。

本文的研究結果表明，催化劑的高ORR性能可能與碳缺陷有關。理論計算結果表明，純MCNF(G)表現出4.07 eV的高自由能，這將導致^*OOH的弱吸附。

當在碳基體中引入各種缺陷時，^*OOH的自由能大大降低，這表明^*OOH的吸附增強。引人注目的是，鋸齒缺陷(ZD4)和扶手椅缺陷(AD5)的自由能分別為3.67和3.62 eV，接近理想的自由能(3.52 eV)。這些發現表明，邊緣缺陷有利于2e^– ORR，這與之前的實驗結果一致。

此外，理論計算結果還表明，除ZD4和AD5模型外，所有電催化劑的極限電勢U_L均遠離火山圖的峰值，這表明其生成H₂O₂的2e^–途徑不被首選。

相比之下，在MCNF中引入邊緣缺陷后，ZD4和AD5模型的U_L分別顯著提高至0.56 eV和0.61 eV，接近火山圖的頂點(0.7 V)，這進一步表明邊緣缺陷可以有效地促進2e^– ORR。總之，本文的發現不僅突出了邊緣工程在高性能碳基電催化劑研究中的重要作用，而且為碳納米材料邊緣的可控調整提供了重要指導。

Dual-Engineering of Porous Structure and Carbon Edge Enables Highly Selective H₂O₂ Electrosynthesis, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202305795.

https://doi.org/10.1002/adfm.202305795.

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