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李燦/丁春梅ACS Catalysis：Cu1Co5合金高效電催化硝酸鹽還原制氨

電催化硝酸還原反應(yīng)（NO₃^–RR）為氨的生產(chǎn)提供了機(jī)會(huì)，其中多-電子和多-質(zhì)子過程的緩慢動(dòng)力學(xué)被認(rèn)為是關(guān)鍵問題。基于此，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所李燦院士和丁春梅助理研究員等人報(bào)道了一種Cu₁Co₅合金，用于電催化NO₃^–RR生成NH₃。在0.075 V下，NH₃的電流密度達(dá)到453 mA cm^-2，法拉第效率（FE）達(dá)到96.2%，半電池能量效率達(dá)到44.9%，高于Cu、Co和其他Co基合金，是目前已報(bào)道的最高的半電池能量效率之一。

通過DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，將Cu和Co合金在一起導(dǎo)致Cu₁Co₅中的d帶中心向費(fèi)米能級(jí)上移，減少了反鍵占據(jù)并加強(qiáng)中間體的吸附。Gibbs自由能圖和最穩(wěn)定的吸附構(gòu)型顯示，NO₃^?RR包括脫氧（*NO₃→*NO₂→*NO→*N）和加氫（*N→*NH→*NH₂→*NH₃）步驟。在Cu上，Gibbs自由能變化最大的階躍（ΔG）是*NO→*N，能壘為0.55 eV，而在原始Co上，Gibbs自由能變化最大的階躍是*NH→*NH₂，能壘ΔG高達(dá)0.83 eV。Cu₁Co₅合金上*NO→*N的ΔG僅為0.50 eV，而*NH→*NH₂的ΔG降至0.45 eV。

此外，NO₃^?的吸附通常是NO₃^?RR的速率決定步驟（RDS），從上坡過程轉(zhuǎn)變?yōu)榉艧徇^程，表明NO₃^?可自發(fā)地吸附在合金表面。然后*NO₃被逐步裂解形成*NO，再經(jīng)過一系列吸熱過程轉(zhuǎn)化為*NH₃。因此，Cu和Co之間的合金形成改變了NO₃^?RR的電子性質(zhì)，從而降低了NO₃^?RR關(guān)鍵步驟的熱力學(xué)能壘，特別是NO₃^?吸附，*NO→*N和*NH→*NH₂。

Bader電荷計(jì)算表明，對(duì)比原始Cu和Co，合金中Co和Cu的電子性質(zhì)發(fā)生了明顯變化?？傊?，NO₃^?吸附和*NO→*N、*NH→*NH₂過程均在熱力學(xué)上得到促進(jìn)，從而使得NO₃^?RR對(duì)NH₃在合金催化劑上具有較高的性能。

Boosting Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia via Promoting Water Dissociation. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.3c02951.

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