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院士團(tuán)隊(duì)最新Joule：電催化策略，巧妙分離空氣與二氧化碳！

成果簡介

二氧化碳(CO₂)的直接空氣捕獲(DAC)可能有助于減輕過去和抵消難以減少的未來排放。然而，DAC捕獲液的再生需要高溫和熱能輸入，其排放會減少其凈環(huán)境效益。

多倫多大學(xué)David Sinton院士團(tuán)隊(duì)等人提出了一種低溫交替電催化再生堿性捕集液的電化學(xué)方法。在單個(gè)電極上同時(shí)進(jìn)行氧化和還原反應(yīng)，在電解槽和燃料電池模式之間循環(huán)，減輕了堿性氫氧化物和鹵化氫再生過程中的膜形成和損失。在100 mA cm^-2下，能量輸入為6.4 GJ/tCO₂，排放強(qiáng)度為~11 kg CO₂e/tCO₂，可以有效捕獲和釋放CO₂。

相關(guān)工作以《Regeneration of direct air CO₂ capture liquid via alternating electrocatalysis》為題在《Joule》上發(fā)表論文。這也是David Sinton院士在《Joule》上發(fā)表的第6篇論文。

以可再生電力為能源輸入的電化學(xué)碳捕獲技術(shù)，還可參考：萊斯大學(xué)的汪淏田團(tuán)隊(duì)不久前在《Nature》上所發(fā)表的《Continuous carbon capture in an electrochemical solid-electrolyte reactor》為題的論文。詳情可見：汪淏田，最新Nature！

圖文導(dǎo)讀

圖1. 一種低能耗、低碳排放的捕集后溶液再生方法

如果捕獲后的溶液被酸化學(xué)中和，串聯(lián)電解質(zhì)-燃料電池對可以再生相關(guān)的鹽溶液(圖1B)。電解槽再生堿性捕獲液，而燃料電池再生酸性溶液以釋放二氧化碳。迄今為止，這種方法依賴于氧(O₂)析出反應(yīng)(OER)來產(chǎn)生質(zhì)子。OER是一個(gè)四電子過程，動(dòng)力學(xué)比鹵化物的氧化慢得多，而鹵化物的氧化是一個(gè)雙電子過程，也能夠形成強(qiáng)酸以釋放二氧化碳，如鹽酸、氫溴酸或氫碘酸(HI)。其中，在鹵素中，以碘(I₂)為基礎(chǔ)的系統(tǒng)將需要最低的電解槽功率(圖1C)。

圖2. 在捕集液再生過程中I₂的交替電催化過程

本文提出了一種電催化策略，通過在單個(gè)電極上同時(shí)進(jìn)行循環(huán)I₂氧化還原反應(yīng)，可以有效地再生DAC捕獲液(圖2A)。碘化鋰(LiI)電解質(zhì)將I^–與鋰金屬陽離子結(jié)合。在這里使用鋰，因?yàn)樗@示單價(jià)態(tài)，具有小的離子半徑、以及低碳酸鹽溶解度。

用HI中和碳酸鋰(Li₂CO₃)沉淀物產(chǎn)生LiI電解質(zhì)。電解槽將LiI電解質(zhì)轉(zhuǎn)化為氫氧化鋰(LiOH)捕獲液和I₂。然后，燃料電池用電化學(xué)方法使I₂氫化。在電解槽陰極產(chǎn)生的氫(H₂)在燃料電池陽極氧化，產(chǎn)生電能來抵消電解能量的需求。兩個(gè)H₂電極反應(yīng)都有非常快的動(dòng)力學(xué)，使凈能量輸入最小。

在雙反應(yīng)器串聯(lián)配置中進(jìn)行了連續(xù)I₂電合成。當(dāng)電流密度在10到200 mA cm^-2之間工作時(shí)，電解槽所需的電壓隨著電流密度的增加而大幅增加(圖2B)。燃料電池的兩個(gè)半反應(yīng)(即I₂還原和H₂氧化)的反應(yīng)物可用性都受到電解槽I₂/H₂產(chǎn)率的影響。因此，在一定的電解槽電流下，改變?nèi)剂想姵氐碾娏鳎源_定燃料電池的最大輸出功率(即電流和電壓的乘積)(圖2C)。

由于認(rèn)識到局部保留碘化物中間體的挑戰(zhàn)，在此開發(fā)了一種交替電催化(AE)方法。當(dāng)系統(tǒng)在電解槽(t1，圖2D)和燃料電池模式(t2，圖2D)之間循環(huán)時(shí)，當(dāng)系統(tǒng)極性切換到燃料電池模式時(shí)，電解槽運(yùn)行期間積聚在電極上的I₂立即可轉(zhuǎn)換為HI。這種方法可以通過限制能量來提高能量效率

I₂膜的生長促進(jìn)了電解槽的運(yùn)行，同時(shí)限制了I₂擴(kuò)散到電解質(zhì)中，從而改善了燃料電池的運(yùn)行。為了使用交替方法進(jìn)行I₂電合成，開發(fā)了一個(gè)單三電極反應(yīng)器，作為電解槽或燃料電池。通過采用催化劑包覆膜(CCM)和氣體擴(kuò)散電極，優(yōu)化了電解槽陰極和燃料電池陽極的氫氣析出和氫氣氧化性能。

圖3. 完全由電力驅(qū)動(dòng)的DAC完整過程

在基于再生系統(tǒng)的集成DAC系統(tǒng)中，大氣空氣將被驅(qū)動(dòng)與堿性捕集液LiOH接觸，形成固體Li₂CO₃(圖3A)。在CO₂釋放器中，用HI酸中和Li₂CO₃沉淀物，產(chǎn)生純CO₂和LiI水溶液電解質(zhì)的氣態(tài)流(圖3B)。實(shí)驗(yàn)證實(shí)，~98%的LiOH捕集液捕獲的CO₂可以在CO₂釋放器中回收。然后，在CO₂釋放器中產(chǎn)生的LiI電解質(zhì)作為AE的輸入，在AE中再生為捕集液和酸進(jìn)行中和(圖3C)。

圖4. 嵌入AE的、用于捕集液再生的DAC系統(tǒng)的性能

本文通過結(jié)合電解槽能量輸入和燃料電池能量輸出的單循環(huán)實(shí)驗(yàn)(圖2)，估算了在實(shí)施AE再生策略時(shí)從空氣中捕獲的每噸二氧化碳的總能量消耗(圖4A)。與雙反應(yīng)器配置相比，AE在100 mA cm^-2時(shí)的能耗較低，僅為6.4 GJ/tCO₂，顯著降低了DAC能耗。隨著所有反應(yīng)過電位的增加，能量需求隨電流密度的增加而略有增加。其中，電解能量占主導(dǎo)地位，在100 mA cm^-2時(shí)占凈能量輸入的95%，而燃料電池能夠回收11%的凈能量輸入(圖4B)。

文獻(xiàn)信息

Regeneration of direct air CO₂?capture liquid via alternating electrocatalysis，Joule，2023.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.07.011

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/01/bb26ceba91/

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