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上硅所NML: [W-O]摻雜調控CoP吸附位點，促進高電流密度下肼氧化輔助析氫

利用熱力學有利的反應如肼(N₂H₄)氧化反應(HzOR，N₂H₄+4OH^?→N₂+4H₂O+4e^?，?0.33 V_RHE)代替緩慢的陽極析氧反應(OER，2OH^?→H₂O+1/2O₂+2e^?，1.23 V_RHE)輔助水電解可以大大降低制氫電耗。

在肼分解系統(OHzS)中，開發具有高活性和耐久性的HzOR和HER雙功能電催化劑對于促進肼氧化輔助水分解產氫的實際應用至關重要。然而，肼在陽極的完全電氧化和水在陰極的解離動力學主要取決于反應中間體與催化劑表面的相互作用。因此，設計具有中等吸附能和ΔG_H*的高效、低成本的雙功能催化劑對于實現OHzS綠色制氫的低能耗、高效率具有重要意義。

基于此，中國科學院上海硅酸鹽研究所施劍林和崔香枝等通過原位水解刻蝕的方法，在CoP納米片中引入了具有強吸附能力的鎢橋氧物種[W-O](6W-O-CoP/NF)。引入的[W-O]物種不僅可以作為H₂O和N₂H₄分子的強吸附位點，分別加速H₂O的陰極解離和N₂H₄的陽極完全氧化，而且可以通過[W-O]基團上的橋連O調控Co位點的d帶中心，進而促進Heyrovsky步驟，從而提高催化性能。

此外，[W-O]的引入同時誘導了CoP納米片的多孔結構，從而產生了高暴露的活性位點、良好的親水性和快速的傳質動力學。

實驗結果表明，所制備的6W-O-CoP/NF在堿性溶液中進行HER反應時，達到1000 mA cm^?2電流密度僅需185.6 mV的低過電位；對于HzOR，只需要78.99 mV的電位即可達到1000 mA cm^?2的電流密度，Tafel斜率為8.43 mV dec^?1，優于大多數報道的非貴金屬或貴金屬催化劑。

此外，以6W-O-CoP/NF為陽極和陰極催化劑組裝的的電解槽，在0.165 V的低電池電壓下，可以提供100 mA cm^?2的電流密度，比堿性水電解槽低了1.634 V，大大降低了產氫電耗。并且，這種HER/HzOR電解槽可以由兩個串聯組裝的DHzFC驅動，實現在不需要任何外部電源的情況下自供電生產H₂(產H₂速率高達3.53 mmol cm^?2 h^?1)。

Adsorption Site Regulations of [W–O]-Doped CoP Boosting the Hydrazine Oxidation-Coupled Hydrogen Evolution at Elevated Current Density. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01185-4

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