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電池頂刊集錦：梁叔全、朱大明、汪國秀、黃佳琦、官操、紀效波、劉宇等成果

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1. Advanced Materials：NASICON型正極的可逆多電子氧化還原化學實現高能量密度長壽命鈉離子全電池
電池頂刊集錦：梁叔全、朱大明、汪國秀、黃佳琦、官操、紀效波、劉宇等成果
鈉超離子導體（NASICON）型正極（例如，Na3V2（PO4）3）由于其開放和堅固的框架、快速的Na+遷移率和優異的熱穩定性而引起了廣泛的關注。為了使鈉離子電池（SIBs）商業化，NASICON型正極迫切需要更高的能量密度和更低的成本要求。
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在此，中南大學梁叔全教授，曹鑫鑫副教授等人采用Fe取代策略設計了Na3.5V1.5Fe0.5（PO4）3（NVFP），不僅降低了釩的高昂成本，而且實現了高電壓的多電子反應。所制備的NVFP正極可超高容量（148.2 mAh g?1），在100℃下10000次循環后，其容量保持率高達84%。原位X射線衍射和非原位X射線光電子能譜表征揭示了電化學反應過程中可逆的結構演變和氧化還原過程（Fe2+/Fe3+、V3+/V4+和V4+/V5+）。
本文通過密度泛函理論計算，闡明了低離子遷移能壘和理想的Na+擴散動力學。此外，與硬碳（HC）負極耦合，HC//NVFP全電池表現出高倍率能力和長循環壽命（在50攝氏度下3000次穩定循環）、304Wh kg?1的高能量密度。
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圖1. NASICON型NVEP-1材料的理論和電化學性能
綜上，該工作設計了一種新型NASICON型NVFP作為SIBs的低成本、高能量密度和持久的正極材料。通過Fe摻雜，V4+/V5+氧化還原電對在高壓平臺成功激活。在2-3.8V的電壓窗口內提供110mAh g-1的初始放電容量。
當充電截止電壓擴大到4.3V時，容量高達148.2 mA h g-1，比能量密度高達501 Wh kg-1。由NVFP正極制備的SIFC在50C下循環3000次后仍保持63.5%的初始容量。可以實現304 Wh kg-1的材料級能量密度，這與其他報道的全電池性能相當。
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圖2. 電池性能
Reversible Multi-Electron Redox Chemistry in NASICON-Type Cathode Toward High-Energy-Density And Long-Life Sodium-Ion Full Batteries Advanced Material 2023 DOI: 10.1002/adma.202304428

2. Advanced Materials ：雙拓撲/非拓撲反應TiSe2正極助力水系電池

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硒化鈦（TiSe2）是一種過渡金屬硫族化物的模型材料，通常依靠拓撲離子嵌入/脫嵌來實現穩定的離子存儲，對傳輸路徑的破壞最小，但容量有限（<130 mAh g?1）。開發超越傳統嵌入的新型儲能機制以突破TiSe2正極的容量限制是至關重要的，但具有挑戰性。
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在此，中國科學院上海高等研究院朱大明研究員&王勇研究員&孫元鶴等人重新審視了TiSe2的離子存儲特性，并揭示了水系電池中穩定的雙拓撲/非拓撲Cu2+調節機制。原位同步加速器X射線衍射和異位顯微鏡共同證明，拓撲嵌入維持了離子輸運框架，非拓撲轉化涉及局域多電子反應，這兩個平行反應在納米尺度空間中奇跡般地交織在一起。
綜合實驗和理論結果表明，雙反應機制顯著提高了電子轉移能力，保留的插層TiSe2結構以高親和力錨定還原的鈦單體，促進有效的電荷轉移，協同增強容量和可逆性。
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圖1. 結構表征
總之，該工作發現了前所未有的雙拓撲/非拓撲反應，這些反應是由熱力學穩定的插層和轉化路徑驅動的。通過原位SXRD、非原位XPS、TEM和拉曼光譜的深入分析，證實了孿晶機理在納米尺度上相互交織；拓撲插層反應維持離子傳遞框架，兩步可逆的非拓撲插層轉化過程TiSe2?Cu1.8Se?Cu2Se提供局部多電子轉移。
DFT計算表明，保留的插層結構促進了鈦的優先氧化還原，并以高親和力抑制了鈦的遷移和團聚。結果，TiSe2正極的容量和可逆性得到了顯著的協同改善。在0.1 A g-1下，TiSe2納米片正極的容量為275.9 mAh g-1，并且在2 A g-1下循環1000次后，其容量保持率為93.5%，遠遠超過了之前的報道。
此外，組裝后的混合電池(TiSe2-Cu||Zn)在0.5 A g-1條件下具有250.9 mAh g-1的高穩定容量，在2339.81 W kg-1條件下，在500次循環中具有181.34 Wh kg-1的高能量密度，CE接近100%，為水系離子存儲提供了穩定的能量供應。該項工作設想了一種新的視角，通過使用雙拓撲/非拓撲路徑來突破容量和可逆性的限制并應用于水系可充電電池。
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圖2. 電池性能
Unravelling Twin Topotactic/Nontopotactic Reactive TiSe2 Cathodes for Aqueous Batteries Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202306810

3. Advanced Functional Materials：用于高能鈉離子電池的應力自適應雙金屬恒星結構納米球

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雙金屬復合材料由于其固有的可調性、成本效益以及同時實現高比容量和低反應電位，在先進儲能系統中作為負極材料具有很大的潛力。然而，簡單的雙相混合往往不能達到令人滿意的性能。
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在此，悉尼科技大學汪國秀教授、劉浩教授，上海大學Gao Hong團隊提出了一種創新的應力自適應雙金屬恒星納米球（50-200 nm），以鉍（Bi）為核，無縫封裝在錫（Sn）襯底（Sn-Bi@C）中。這種具有雙金屬性質的一體化星形結構體現了鉍和錫之間的協同作用，具有更強的導電性和更高的鈉離子擴散動力學性能。此外，利用有限元分析模擬，還發現了錫包覆的鉍內部的均勻應力分布，從而有效地減輕了因 Na+ 離子的插入而產生的結構應變。
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圖1. Sn-Bi@C 電極的電化學性能
總之，該工作通過簡便的退火策略，作者成功地制造出了一種特殊設計的 Sn-Bi@C 星型納米粒子，其雙核被包裹在錫包層中。在包裹的 Bi 和包裹的 Sn 的共同作用下，Sn-包絡的 Bi 結構內部呈現出均勻的應力分布，從而有效地減輕了由 Na+ 離子插入過程引起的結構應變。同時，星型納米球的雙金屬性質增強了導電性，并促進了鈉離子的加速擴散動力學。由于具有這些獨特的結構優勢，Sn-Bi@C負極為 SIB 提供了卓越的電化學性能。
在 100 mA g-1 下循環 100 次后，它的比容量高達 461 mA h g-1，在 1 A g-1 下循環 2000 次后，容量保持率仍高達 86.9%。即使在 2 A g-1 的更高電流密度下，其容量仍高達 436 mAh g-1。此外，當將 Na3V2(PO4)3 正極整合到全電池配置中時，Na3V2(PO4)3|Sn-Bi@C 全電池表現出 251.2 W h kg-1 的高能量密度和穩定的循環性能，在 1 A g-1 條件下循環 300 次后仍能保持 97.06% 的容量。這項研究為鈉離子電池中雙金屬合金陽極的開發提出了一個新概念，為其實際應用提供了廣闊的前景。
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圖2. NVP 正極的電池性能
A Stress Self-Adaptive Bimetallic Stellar Nanosphere for High-Energy Sodium-Ion Batteries Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202307959

4. Advanced Energy Materials：解密高倍率和高能量密度鋰硫軟包電池的降解機制

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鋰硫（Li-S）電池具有高達2600 Wh kg-1的超高理論能量密度，從原理上打破了鋰電池的能量密度限制。然而，大多數高能量密度的軟包鋰電池的循環速率相對較低（一般小于0.1 C或1.0 mA cm-2），無法滿足各種應用對快速充放電的需求，成為制約先進高能量密度鋰電池實際應用的關鍵因素。
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在此，北京理工大學黃佳琦教授、李博權團隊系統分析了 400 Whkg-1 級Li-S 軟包電池在 0.2 C（1.5 mA cm-2）高倍率下的性能衰減機制。對循環電極進行的綜合控制實驗和評估發現，在貧電解質和高倍率條件下，正極硫氧化還原動力學緩慢是導致電池失效的主要限制因素。硫氧化還原動力學的進一步極化解耦表明，由界面電荷轉移決定的活化極化在電池極化中占主導地位。
因此，作者引入了氧化還原調解劑二甲基二硒化物（DMDSe）作為動力學促進劑，以改善高工作速率和高能量密度Li-S 軟包電池的正極動力學。使用 DMDSe 的軟包電池的實際能量密度保持在 428 Wh kg-1，在 0.2 C（1.5 mA cm-2）時電池極化降低到 200 mV，與基本電池的 2 個循環相比，循環壽命大大延長，達到 11 個循環。這項研究揭示了正極界面電荷轉移動力學遲緩是導致高能量密度和高倍率Li-S 電池性能下降的主要原因。
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圖1. 從電池中拆卸循環電極的評估
總之，本文系統分析了在 0.2 C（1.5 mA cm-2）的高循環倍率下，400 Wh kg-1 級Li-S 軟包電池的性能退化機制。電池極化在二次放電平臺開始時顯著增加，容量急劇下降，這是電池失效的主要特征。在貧電解質和高倍率條件下，緩慢的正極硫化氧化動力學被認為是導致電池失效的主要限制因素。硫氧化還原動力學的進一步極化解耦表明，界面電荷轉移過程的活化極化主導了電池極化。
為了解決上述問題，作者引入了 DMDSe 作為動力學促進劑，以改善高工作速率和高能量密度鋰離子電池的正極動力學。使用基于 DMDSe 的電解液的軟包電池的實際能量密度保持在 428 Wh kg-1，在 0.2 C（1.5 mA cm-2）時電池極化降低到 200 mV，循環壽命也大大延長，與基本電池的 2 個循環相比，延長了 11 個循環。這項工作闡明了正極界面電荷轉移動力學遲緩是導致高能量密度和高倍率Li-S 電池性能下降的主要原因，并啟發了構建先進Li-S 電池的促進策略的合理設計。
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圖2. 不同循環電池性能比較
Deciphering the Degradation Mechanism of High-Rate and High-Energy-Density Lithium–Sulfur Pouch Cells Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301770

5. Advanced Materials：液態金屬基可拉伸鋅離子電池用于電子紡織品

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電子紡織品與人體和周圍環境和諧互動，為智能可穿戴電子產品帶來了巨大商機。然而，由于缺乏具有多功能設計的穩定、可拉伸的動力電極/器件，它們的廣泛應用面臨著挑戰。
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在此，西北工業大學官操教授團隊報告了一種用于穩定鋅離子電池（ZIB）的液態金屬基本征可拉伸纖維負極。得益于液態金屬的液態特性和優異的可變形性，作者觀察到了優化的鋅離子濃度分布和鋅（002）沉積行為，即使在拉伸條件下也能實現無枝晶性能。
因此，在應變為50%的情況下，ZIB在循環300次后仍能保持139.8 mAh cm-3的高容量（相當于初始值的83.0%），性能優于裸鋅纖維基ZIB。此外，卓越的穩定性和可拉伸性使纖維ZIB能夠進一步與液態金屬基傳感器、焦耳加熱器和無線充電設備無縫集成，以用于人體信號測量和熱管理。
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圖1. 低密度液態金屬纖維上的鋅沉積行為
總之，該工作報告了一種用于穩定ZIB的本征可拉伸纖維狀液態金屬@鋅（LM@Zn）負極。液態金屬不僅具有良好的親鋅性和較低的離子遷移能壘，而且還表現出與鋅的合金化效應，能正向誘導鋅（002）沉積，從而實現均勻的鋅離子分布和無枝晶的鋅沉積。此外，LM的液態和自愈特性進一步增強了纖維ZIB的可拉伸性。
因此，在電流密度/容量分別為0.25 mA cm-1和0.05 mAh cm-1的條件下，LM@Zn//LM@Zn 對稱電池的長期壽命超過了800小時。當拉伸到50%時，纖維ZIB在循環300次后仍能保持139.8 mAh cm-3的高容量（初始值的83.0%）。因此，基于LM的可拉伸ZIB和多功能紡織品將為下一代可穿戴電子產品鋪平一條開創性的道路。
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圖2. 基于LM的自供電多功能電子紡織品
Liquid Metal-based Stable And Stretchable Zn-ion Battery for Electronic Textiles Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202305812

6. Advanced Functional Materials：碳點構建豐富界面結構提高Sb/C復合材料的儲鈉能力

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設計Sb/碳復合材料是提高鈉離子電池Sb負極循環穩定性和倍率能力的有效策略。然而，碳的引入通常會導致比容量和初始庫侖效率（ICE）的損失。
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在此，中南大學紀效波教授、侯紅帥教授等人采用了一種新的視角，即專注于提高碳（C）在Sb/C復合材料中的“傾斜能力”貢獻，而不是像傳統上那樣僅僅增加Sb的平臺容量。理論預測表明，構建具有高Sb和碳界面面積的Sb/C復合材料可以提供更多的Na吸附位點，從而增強非晶碳的“傾斜能力”。
在DFT的指導下，通過將Sb納米點自包埋到摻雜N/S的二維非晶碳片中，成功制備了合理的Sb/C/NSCDs-2（N），Sb/C/NSCDs-2（N）具有豐富的Sb/碳界面面積和優異的納米級效應，表現出理想的電化學儲鈉性能。
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圖2. 結構表征
總之，該工作采用了一種基于理論計算的新策略。將Sb納米點巧妙地整合到碳基體中，得到了具有豐富Sb/碳界面的Sb納米點/碳復合材料。值得注意的是，邊緣碳的存在為Na吸附提供了充足的儲存空間，從而大大提高了復合材料的比容量。值得注意的是，這種邊緣碳被放置在復合材料的大部分中，戰略性地避免直接暴露于電解質并有效減輕副反應的發生。
因此，可以防止復合材料的ICE降解。Sb/C/NSCDs-2（N）在增加的ICE和實現高可逆比容量之間維持了微妙的平衡。該復合材料表現出卓越的鈉儲存性能，電流密度為 0.1 A g-1時可提供了612.30 mAh g-1的可逆容量。此外，該復合材料表現出80.22%的高ICE含量。
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圖2. 電池性能
Constructing Rich Interfacial Structure by Carbon Dots to Improve the Sodium Storage Capacity of Sb/C Composite Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306574

7. Angewandte Chemie International Edition：有機配位錳配合物作為高壓水系鋅金屬電池正極

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水系鋅錳電池由于其本質安全性和超低成本而被認為是最有前途的可擴展儲能系統。然而，傳統的鋅錳電池主要使用錳氧化物作為正極，電壓低，并且在循環過程中會出現正極溶解/歧化的問題。
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在此，中國科學院上海硅酸鹽研究所劉宇研究員&遲曉偉研究員團隊首次構建了基于高度可逆有機配位錳絡合物正極(聚丙烯酸酯錳，PAL-Mn)的高電壓、長循環鋅錳電池。得益于PAL-Mn的不溶性羧酸配體可以抑制Mn3+在溫和電解質中的穿梭效應和歧化反應，實現配位態的Mn3+/Mn2+反應，不僅提供1.67 V的高放電電壓，而且還表現出優異的循環性能(4000次循環后容量保持率為100%)。高電壓反應賦予鋅錳電池高比能量(0.2 A g-1時為 600 Wh kg-1)，具有廣闊的應用前景。
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圖1. Zn//PAL-Mn電池的示意圖
總之，該工作首次提出了一種在硫酸鹽體系中不加酸的情況下提高鋅錳水系電池系統電壓的創新方案。采用不溶性聚合物羧酸配體，在傳統的鋅錳水系電池上進行了Mn3+/Mn2+(1.67 V vs. Zn2+/Zn)高壓氧化還原反應。利用不溶性羧酸配體穩定Mn3+，抑制正極在溫和硫酸鹽電解質中的穿梭效應和歧化反應，實現了配位態Mn3+/Mn2+的轉化反應。
通過對儲能機理的深入研究，證明了其載流子為H+。PAL-Mn3+/PAL-Mn2+的氧化還原反應伴隨著質子的脫出和嵌入。與已有報道的其他金屬-有機復合正極材料不同，PAL-Mn是通過PAL-Na的羧基對水溶液中Mn2+的配位吸附合成的。通過調節放電截止電壓，設計了兩種工作模式。在高壓/高穩定性模式和高容量/高能量密度模式下，在1.0 A g-1和0.2 A g-1下分別實現了4000次循環無退化和600 Wh kg-1。因此，該錳基配位復合材料為在溫和電解質條件下工作的高壓鋅錳電池提供了一種新的解決方案。
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圖2.電池性能
An Organic Coordination Manganese Complex as Cathode for High-Voltage Aqueous Zinc-metal Battery Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202309430

8. ACS Nano：非化學計量 Cu2-xSe 作為水系鋅離子電池負極

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水系鋅離子電池(AZIBs)因其資源豐富、材料成本低、安全性高等優點而受到廣泛關注。然而，鋅金屬負極對腐蝕和析氫的敏感性限制了其進一步的實際應用。用插層型負極材料代替金屬鋅并構建搖椅型電池可能是顯著延長AZIBs循環壽命的有效方法。
電池頂刊集錦：梁叔全、朱大明、汪國秀、黃佳琦、官操、紀效波、劉宇等成果
在此，華中科技大學大黃云輝教授&李真教授團隊通過簡單的氧化還原反應呈現出具有不同晶相結構的硒化銅作為AZIBs的負極。通過對不同硒化銅相的比較分析，發現立方Cu2-xSe表現出優異的結構穩定性和高度可逆的Zn2+貯存。理論計算結果進一步表明，立方Cu2-xSe具有更高的電導率、更高的Zn2+吸附能和更低的擴散勢壘，從而促進Zn2+離子的儲存可逆性和(脫)插動力學。
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圖1. 電池性能對比
總之，該工作通過快速氧化還原反應合成了具有不同相結構的硒化銅，并將其用作水系ZIB的負極。綜合理論計算和電化學結果表明，立方Cu2-xSe電極比六方CuSe電極具有優異的穩定性、更好的導電性和更低的Zn2+擴散勢壘。
結果顯示，即使在5.6 mA cm-2下經過3250次循環(>4100 h)后，Cu2-xSe電極仍表現出3.1 mAh cm-2的高可逆容量，并且在26 mA cm-2下的累積容量高達 26 A h cm-2，優于最先進的替代鋅負極。具有MnO2/CNT陰極的全電池表現出高可逆容量和在N/P≈1.53時超過1500次循環的長循環壽命。這項工作提供了一種具有巨大潛力的無鋅金屬負極材料，為推動AZIBs在大規模儲能領域的應用邁出了堅實的一步。
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圖2. 全電池性能
Phase Engineering of Nonstoichiometric Cu2–xSe as Anode for Aqueous Zn-Ion Batteries ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c06361

原創文章，作者：科研小搬磚，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/01/c7256f61c5/

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