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對于目前鋰離子電池中最主要的NCM正極而言，更高的鎳含量帶來更高的能量密度，但伴隨著與電解液更嚴重的界面反應和更差的安全性能。單晶正極材料具有晶界少、密度高、循環(huán)過程中微裂紋抑制等優(yōu)點，這些優(yōu)點又抑制了界面副反應，從而提高了體積能量密度和安全性能。

在此，北京化工大學周偉東教授、邱介山教授及中科院物理所李泓研究員等人報道了一種脈沖高溫燒結（PHTS）策略來制備超高鎳單晶Li(Ni_0.9Co_0.05Mn_0.05)O₂（記為SC-NCM90），該策略可產(chǎn)生明確的八面體顆粒且無需添加額外的助熔劑或改變當前的生產(chǎn)線。首先，作者通過將混合的(Ni_0.9Co_0.05Mn_0.05)(OH)₂前體和LiOH在氧氣流中于750 °C燒結8小時來制備NCM90樣品（球形的二次顆粒，NCM90-SS）。在上述常規(guī)燒結過程中，在1000/1020/1040/1060 ℃下額外加入PHTS并焙燒1分鐘可制得SC-NCM90。

與傳統(tǒng)的NCM-SS材料相比，SC-NCM材料中晶界的消失和密度的增加有利于NCM-SS微裂紋的抑制和體積能量密度的提高。以1040 ℃處理1分鐘制備的SC-NCM90為例，振實密度較NCM90-SS提高1/3，有利于緩和與電解液的界面反應，提高體積能量密度。

圖1. PHTS法制備SC-NCM的示意圖

隨著PHTS處理溫度的升高（1000、1020、1040和1060 °C），SC-NCM90的初始放電容量逐漸下降至216.3、213.6、209.2 和187.6 mAh g^-1。當PHTS加熱時間延長或溫度過高時，雖然獲得了更清晰的八面體形貌，但Li/Ni混合更嚴重，導致容量降低。在這種PHTS策略中，LiOH不僅作為反應物將(Ni_0.9Co_0.05Mn_0.05)(OH)₂前體鋰化，而且作為熔鹽促進結晶過程。這種PHTS策略結合了高溫燒結、熔鹽和超快燒結三種方法的優(yōu)點，同時也避免了這三種方法的不足，如減輕了鋰升華的蒸發(fā)、不引入額外的助熔劑、不改變現(xiàn)有生產(chǎn)線、不增加成本等。

此外，作者還使用兩種不同大小的前體成功制備了兩種類型的SC-NCM811樣品，表明了PHTS策略的普適性。總之，這種用于制備高鎳SC-NCM的PHTS策略為低成本制備更高能量密度的正極材料提供了途徑。

圖2. 基于不同NCM90樣品的NCM90/Li電池性能

Pulse High Temperature Sintering to Prepare Single-Crystal High Nickel Oxide Cathodes with Enhanced Electrochemical Performance, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203188

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?邱介山/周偉東/李泓AEM：脈沖高溫燒結制備高性能單晶高鎳氧化物正極

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