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中山大學(xué)廖培欽JACS：瓶中載船！NU-1000-Sn酸性電還原CO2

酸性條件下的電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（eCO₂RR）抑制了通常在中性和堿性條件下發(fā)生的不良碳酸鹽形成，因此成為實(shí)現(xiàn)高CO₂利用率的有希望的方法。

基于此，中山大學(xué)廖培欽教授等人報(bào)道了一種“瓶中載船”策略，將高活性ditin(IV)位點(diǎn)整合到金屬-有機(jī)骨架（即NU-1000-Sn）的納米孔中。在酸性溶液（pH=1.67）中，NU-1000-Sn在260 mA cm^-2的工業(yè)電流密度下提供接近100%的甲酸法拉第效率，單次CO₂利用率高達(dá)95%。

在260 mA cm^-2的電流密度下連續(xù)工作15 h，沒有觀察到明顯的降解，代表了目前eCO₂RR在酸性電解質(zhì)中的優(yōu)異性能。

通過operando ATR-FTIR發(fā)現(xiàn)，1540 cm^?1處的峰屬于CO₂^?中間體，1390 cm^?1處的峰屬于*HCOO，被認(rèn)為是生成甲酸的關(guān)鍵中間體。通過PDFT計(jì)算，作者研究了CO₂向HCOOH的轉(zhuǎn)變。有趣的是，*HCOO的兩個(gè)氧原子可以同時(shí)配位到相鄰的兩個(gè)Sn原子上（μ-O, O′-橋接模式）。

在橋接配位模式下，*HCOO中間體的吸附能（0.014 eV）低于同種模式下的吸附能（0.0029 eV），表明橋接模式在熱力學(xué)上是占主導(dǎo)性地位。對(duì)比相同模式（3.05 eV），這種*HCOO橋接模式使CO₂加氫到*HCOO中間體的吉布斯能值較低，為1.19 eV。因此，橋接模式有利于CO₂加氫生成中間體HCOO*，從而在甲酸生產(chǎn)中表現(xiàn)高性能。

“Ship-in-a-Bottle” Integration of Ditin(IV) Sites into a Metal-Organic Framework for Boosting Electroreduction of CO₂ in Acidic Electrolyte. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c05023.

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