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楊秀林團隊Chem. Eng. J.：V和P共摻雜誘導Co缺陷實現大電流析氧反應

由于對可再生氫能源的需求不斷增長，電解水裝置由于其高能量密度、零排放和高氫純度，將在未來可持續制氫系統中發揮至關重要的作用。陽極析氧反應(OER)是電解水中的關鍵半反應，但是由于其復雜的四電子過程(4OH^–→O_2?+?2H₂O?+?4e^–)，導致OER具有動力學慢、過電位高和能量效率低等缺點。因此，電解水依賴于高效穩定的OER電催化劑。

貴金屬材料如RuO₂和IrO₂已被證明是最先進的OER催化劑。然而，貴金屬材料的稀缺性和高昂的價格限制了其大規模的商業應用。因此，研究人員一直在探索廉價和高效的非貴金屬催化劑。

基于此，廣西師范大學楊秀林等人制備了一種生長在碳布上具有豐富Co缺陷的V/P共摻雜納米花狀CoS₂催化劑(V,P-CoS₂/CC)，該催化劑不負眾望的展現出了優異的催化性能。

本文首先利用線性掃描伏安法(LSV)測試了制備的催化劑在1.0 M KOH溶液中的電催化析氧活性。由于硫化溫度對催化劑的催化性能有顯著影響，本文對不同溫度下得到的硫化樣品進行了OER活性測試，結果表明最適當的溫度為450 ℃。

根據LSV曲線還可以發現，V,P-CoS₂/CC具有優異的OER活性，其在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為227 mV，這遠低于V-CoS₂/CC(260 mV)，P-CoS₂/CC(332 mV)和CoS₂/CC(362 mV)。雖然V,P-CoS₂/CC在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位略高于RuO₂，但當電流密度超過40 mA cm^-2時，V,P-CoS₂/CC的過電位低于RuO₂，這表明V,P-CoS₂/CC在高電流密度下的工業應用潛力優于RuO₂催化劑。

總之，與V-CoS₂/CC、P-CoS₂/CC和CoS₂/CC相比，優化后的V,P-CoS₂/CC顯示出更強的OER活性，這突出了V和P共摻雜的協同作用。考慮到V,P-CoS₂/CC優異的OER性能，本文以V,P-CoS₂/CC為陽極，20?wt% Pt/C/CC為陰極，組裝了一個全水解體系。

測試后發現，V,P-CoS₂/CC(+)||Pt/C/CC(-)達到500 mA cm^-2的電流密度只需要1.87 V的電壓，其電壓低于RuO₂/CC(+)||Pt/C/CC(-)(1.95 V)。令人鼓舞的是，V,P-CoS₂/CC(+)||Pt/C/CC(-)達到10 mA cm^-2的電流密度所需的電壓也優于已經報道的其他用于堿性全水解的電催化劑。

為了進一步闡明Co缺陷和從V,P-CoS₂到V-CoOOH/CoS₂的原位重構在原子水平上對提高催化劑OER性能的作用，本文構建了三種不同的理論計算模型。值得注意的是，電荷密度差導致CoOOH和CoS₂的界面存在電荷積累，這可以有效地調節反應位點對中間體的吸附能，加速OER動力學。

CoOOH、V-CoOOH和V-CoOOH/CoS₂的態密度(DOS)和d帶中心(ε_d)也表明，CoOOH、V-CoOOH和V-CoOOH/CoS₂都表現出不同的金屬豐度，這表明它們具有高電導率和快速的電子轉移，這同樣有利于OER動力學。此外，在CoOOH中引入V使ε_d向費米能級移動。同時，V-CoOOH/CoS₂的ε_d偏離費米能級，從而在OER過程中獲得適當的中間體吸附/脫附性能。

值得注意的是，對于V-CoOOH/CoS₂，從^*OOH到O₂是其速率決定步驟(RDS，|ΔG_H*|=1.36 eV)。然而，CoOOH的RDS是從^*O到^*OOH(|ΔG_H*|=1.79 eV)，而V-CoOOH的RDS是從OH^–到^*OH(|ΔG_H*|=1.53 eV)。

這一結果表明，V-CoOOH/CoS₂中的Co缺陷誘導了弱的^*OOH吸附，這促使生成的O₂更容易從催化劑表面脫附。總之，這項工作實現了原位表面重構，揭示了陰離子/陽離子雙摻雜誘導金屬缺陷可以有效的提高催化劑的OER性能。

Revealing Dynamic Structural Evolution of V and P CO-doping-induced Co Defects as Large-current Water Oxidation Catalyst, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.144924.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144924.

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