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楊英威/熊英JACS：IrMo-CBC實(shí)現(xiàn)高效的堿性HER

基于貴金屬的電催化劑被證明是高效的高純度制氫催化劑，但是高水解離能導(dǎo)致堿性介質(zhì)中析氫反應(yīng)（HER）動(dòng)力學(xué)緩慢，很大程度上阻礙了該電化學(xué)過程。

基于此，吉林大學(xué)楊英威教授和遼寧大學(xué)熊英教授等人報(bào)道了使用無模板方法從葫蘆[6]中制備了一種有效的多孔碳基質(zhì)負(fù)載銥鉬（IrMo）納米簇電催化劑（IrMo-CBC）。

IrMo-CBC表現(xiàn)出明顯的堿性HER活性，在電流密度為10 mA cm^-2下具有12 mV的極低過電位，超小的Tafel斜率（28.06 mV dec^-1），優(yōu)異的法拉第效率（FE=98%），在過電位為50 mV時(shí)的周轉(zhuǎn)頻率（TOF）為11.6 H2 s^-1，優(yōu)于大多數(shù)Ir-基電催化劑和商用Pt/C。

通過DFT計(jì)算，作者確定了IrMo-CBC催化劑堿性HER性能增強(qiáng)的機(jī)理。在典型的堿性HER過程中，吸附的H主要來源于解離的H₂O分子，一般認(rèn)為整個(gè)反應(yīng)的速率決定步驟是H₂O分子轉(zhuǎn)化為H₂O*和吸附的H₂O*解離為解離產(chǎn)物（OH*和H*）。H₂O在Ir(111)單原子位點(diǎn)上的吸附和解離是吸熱過程，相對(duì)吸附自由能分別為0.31和0.63 eV，對(duì)HER動(dòng)力學(xué)不利，極大地限制了其活性。

此外，H₂O分子的穩(wěn)定吸附狀態(tài)有效地減少了隨后的解離過程，相應(yīng)的自由能值為-0.42 eV。對(duì)比Ir(111)，Ir(111)-Mo的d-帶中心明顯向上移動(dòng)到更高的能量，更接近費(fèi)米能級(jí)，從而加強(qiáng)了H₂O在Ir(111)-Mo上的吸附。

同時(shí)，雜原子N的摻雜不僅可以增強(qiáng)IrMo納米簇的電荷密度，而且還可以平衡氫的吸附和解吸行為，促進(jìn)電化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行。因此，IrMo-CBC-4.2優(yōu)異的HER性能主要源于Mo、Ir和N原子之間的協(xié)同作用，有效地調(diào)節(jié)H₂O吸附和解離過程的強(qiáng)度，并進(jìn)一步促進(jìn)Volmer步驟，從而大大提高其內(nèi)在催化活性。

IrMo Nanocluster-Doped Porous Carbon Electrocatalysts Derived from Cucurbit[6]uril Boost Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c03489.

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