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清華/北工大JACS：雙金屬納米晶解離策略立大功！快速簡便制備高溫穩定負載型單原子催化劑

以高比表面積氧化物為載體的貴金屬催化劑是應用最廣泛的工業催化劑。在這類催化劑中，貴金屬在氧化物載體上的分散是一個影響催化劑活性的關鍵因素。單原子催化劑由于具有100%的利用率而引起了人們的廣泛關注，并且氧化鋁具有較大的比表面積和良好的熱穩定性，是實際應用中最常用的催化劑載體之一，將貴金屬單原子與氧化鋁載體結合是一種提高負載型金屬催化劑活性的好的選擇。貴金屬在載體表面特定位點的配位飽和可實現貴金屬的高度分散，這種體系的一個明顯的局限性是只有在低負載量下才能實現單原子一致性。

此外，負載在氧化鋁(或氧化硅)上的金屬原子不形成共價鍵，在高溫和劇烈反應條件下容易團聚。因此，開發方法以提高金屬活性組分在抗可還原和傳統的高比表面積載體上的熱穩定性具有重要意義。

基于此，清華大學李亞棟、北京工業大學戴洪興和劉雨溪等開發了一種通用的策略，即從雙金屬納米晶出發，利用雙金屬納米晶作為促進劑，自發地將一系列貴金屬轉化為氧化鋁(γ-Al₂O₃)上的單原子。

具體而言，首先制備出負載在Al₂O₃上的PdCo納米晶，經過煅燒形成AlCo₂O₄物種，隨后AlCo₂O₄表面的鈷離子可以遷移到Al₂O₃的體相中；隨著Co的遷移，樣品表面會產生陽離子缺陷，隨著Pd物種進入陽離子的缺陷位點，形成Pd-O-Co(Al)鍵誘導Pd物種從納米晶向載體遷移，導致附著在納米晶上的Pd物種逐漸變小，并最終形成Pd₁/AlCo₂O₄–Al₂O₃負載型單原子催化劑。

實驗結果表明，Pd₁/AlCo₂O₄–Al₂O₃催化劑不僅具有較高的低溫活性，而且在苛刻的老化條件下對CO和丙烷的氧化表現出優異的(氫)熱穩定性。此外，為了探究該方法的普適性，研究人員從AuCo和PtCo納米晶出發，成功制備出Pt₁/AlCo₂O₄–Al₂O₃和Au₁/AlCo₂O₄–Al₂O₃催化劑。

基于上述原理，研究人員通過將金屬氧化物和氧化鋁物理混合并加熱，制備出了公斤級的Pd₁/AlCo₂O₄-Al₂O₃催化劑，同時該催化劑表現出良好的活性和穩定性，這在實際應用中具有重要意義。綜上，該項工作提供了一種制備熱穩定氧化鋁負載的貴金屬單原子催化劑的通用策略，并為貴金屬單原子催化劑在工業中的廣泛應用奠定了基礎。

A General Dual-Metal Nanocrystal Dissociation Strategy to Generate Robust High-Temperature-Stable Alumina-Supported Single-Atom Catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02909

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