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電化學CO₂轉化為增值多碳（C₂₊）化學品有望減少CO₂排放和推進碳中和，但是由于C-C偶聯催化劑上的活性位點有限，實現高轉化率和高選擇性仍然還面臨挑戰。

基于此，國家納米科學技術中心唐智勇研究員等人報道了一種無定形CuSiO₃包裹多孔CuO（p-CuSiO₃/CuO），以最大化活性界面位點，從而有效地將CO₂還原為C₂₊產物。p-CuSiO₃/CuO催化劑在-1.2 V下的H-型電池中顯示出優異的C₂₊法拉第效率（FE），在0.1 M KHCO₃條件下為77.8%；在電流密度為400 mA cm^-2、1 M KOH條件下的流動電池中，C₂H₄和C₂₊ FEs分別為82.0%和91.7%。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明，CuSiO₃(201)中*COOH通過C與Cu原子結合在CuSiO₃(201)/CuO(110)上的吸附比CuO(110)中的吸附更穩定，導致*COOH的形成能相對于CuO(110)（1.56 eV）降低0.74 eV。在還原CO₂RR過程中，作者利用帶羥基的CuSiO₃(201)將Cu的價態調整為Cu⁺，用Cu(110)表示Cu⁰。因此，*CO與*COH耦合生成*OCCOH的關鍵描述符。

此外，CuSiO₃(201)/Cu(110)對*OCCOH的生成能為-0.06 eV，明顯低于Cu(110)（0.39 eV）。*CO-*COH偶聯在CuSiO₃(201)/Cu(110)界面的最佳吸附構型是羰基C與Cu(110)中的Cu原子結合，羥基C與CuSiO₃(201)中的Cu原子連接。CuSiO₃(201)/Cu(110)上CO₂以ΔG=0.33 eV還原為*COOH，低于Cu(110)。

因此，CuSiO₃(201)/Cu(110)保留了更高的表面*CO覆蓋。*CO-*CO向*CO-*COH的轉化是速率決定步驟（RDS），界面的存在促進了質子傳遞，使*CO加氫成為*COH，然后與相鄰的*CO偶聯。總之，豐富的界面激活CO₂并促進關鍵的C₂中間體*OCCOH的形成，有利于C₂H₄的合成。

Efficient CO₂ Electroreduction to Multicarbon Products at CuSiO₃/CuO Derived Interfaces in Ordered Pores. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202305508.

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唐智勇AM：p-CuSiO3/CuO高效電還原CO2制多碳產物

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