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?Nature子刊：引入類均相配體，抑制Pd基多相催化劑上有機(jī)物深度加氫

貴金屬(如Pd)的顯著氫活化作用在催化加氫反應(yīng)中得到了廣泛的應(yīng)用，例如木質(zhì)纖維素生物質(zhì)中C–O鍵的氫解反應(yīng)和特定官能團(tuán)的加氫反應(yīng)。然而，貴金屬常與C=C鍵和芳環(huán)中的sp²碳發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用，導(dǎo)致不良的深度加氫現(xiàn)象。這些不良的反應(yīng)不僅大大降低了碳效率，而且消耗了多余的氫。

因此，有必要開(kāi)發(fā)一種可行的策略以實(shí)現(xiàn)貴金屬催化劑選擇性地抑制副反應(yīng)，同時(shí)保留其有益的功能。但是，控制貴金屬催化劑的選擇性加氫仍然是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)。

近日，華盛頓州立大學(xué)王勇、Junming Sun和中科院生態(tài)環(huán)境研究中心張長(zhǎng)斌等利用烯基型配體修飾Pd-Fe催化劑，在非均相Pd-Fe催化劑上形成類均相的Pd-烯金屬環(huán)結(jié)構(gòu)，其可以顯著提高了二苯醚(DPE)加氫處理(模擬木質(zhì)素中的4-O-5鍵)和乙炔半加氫過(guò)程中C-O鍵斷裂的選擇性。

具體而言，類均相表面Pd-烯烴金屬環(huán)能夠調(diào)控反應(yīng)物中sp²碳與表面Pd之間的電子相互作用，從而抑制深度加氫。此外，Pd上保持了較高的氫活化能力，活化的氫轉(zhuǎn)移到Fe位點(diǎn)上以促進(jìn)C-O鍵的斷裂或直接參與Pd上的反應(yīng)。

因此，在二苯醚(DPE)加氫反應(yīng)中，改性的Pd-Fe催化劑表現(xiàn)出與未改性Pd-Fe催化劑相當(dāng)?shù)腃-O鍵斷裂速率，但選擇性(>90%)明顯高于未改性Pd-Fe催化劑(<50%)；在乙炔加氫反應(yīng)中，改性Pd-Fe催化劑表現(xiàn)出更高的乙烯選擇性(>90%)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，在改性的Pd-Fe催化劑中，烯基配體在催化劑表面引起電子微擾，可能與空間位阻效應(yīng)相結(jié)合，這削弱了DPE和乙烯的吸附，有利于DPE和乙烯從表催化劑面脫附，從而阻止其發(fā)生深度加氫。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作結(jié)合分子水平表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算，詳細(xì)闡述了Pd-Fe催化劑上選擇性加氫和抑制深度加氫的機(jī)理，這為合理設(shè)計(jì)控制選擇性加氫處理的催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Tuning Hydrogenation Chemistry of Pd-based Heterogeneous Catalysts by Introducing Homogeneous-like Ligands. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39478-2

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?Nature子刊：引入類均相配體，抑制Pd基多相催化劑上有機(jī)物深度加氫

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