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彭生杰課題組Angew.：MXene調節(jié)金屬-氧化物界面，改進中間構型實現(xiàn)高選擇性CO2RR

電化學二氧化碳還原反應(CO₂RR)是一種將CO₂轉化為高附加值產(chǎn)物的有前景的方法。在眾多CO₂RR產(chǎn)物中，CO被廣泛用作工業(yè)過程的基本化學原料。雖然CO₂-CO過程的熱力學過電位接近于零，但CO₂RR過程中形成自由基離子CO₂˙^?中間體具有較大的過電位(?1.9 V)。此外，具有相似熱力學的競爭性析氫反應(HER)導致CO₂RR轉化為CO的選擇性較低。因此，迫切需要設計和開發(fā)具有高活性和選擇性的有效電催化劑來降低CO₂活化的反應能壘和抑制競爭性HER。

基于此，南京航空航天大學彭生杰課題組開發(fā)了一種獨特的Ag-ZnO/Ti₃C₂T_x催化劑，其中Ag-ZnO界面與MXene納米片化學耦合，實現(xiàn)了高效的CO₂?CO轉化。

具體而言，所制備的Ag-ZnO/Ti₃C₂T_x具有獨特的結構優(yōu)勢，包括Ti₃C₂T_x Mxene調控的Ag-ZnO界面、表面欠配位和介孔納米結構，導致催化劑具有高的內在電催化活性和大量暴露的表面活性位點。與預期的一樣，Ag-ZnO/Ti₃C₂T_x顯示出較高的CO₂RR性能，CO₂轉化為CO的法拉第效率接近100%，并且在?0.87 V時CO的部分電流密度為22.59 mA cm^?2。

實驗結果和理論計算表明，在Mxene調控的Ag-ZnO界面中，Ag的給電子作用和d帶中心上移不僅調節(jié)了*COOH的結合強度，促進CO的生成，還抑制了競爭性HER，進一步提高了CO₂轉化為CO的選擇性。

此外，Ag-ZnO/Ti₃C₂T_x表面的主要CO_L中間體能夠加速CO的快速解吸，導致高的CO部分電流密度。綜上，該項工作提出了一種合理的金屬-氧化物與MXene偶聯(lián)界面催化劑設計思路，為未來設計和開發(fā)具有獨特金屬-氧化物界面的CO₂RR電催化劑提供了指導。

MXene-Regulated Metal-Oxide Interfaces with Modified Intermediate Configurations Realizing Nearly 100% CO₂ Electrocatalytic Conversion. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304179

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