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何春/方晶云/舒東AFM：陽離子取代誘導(dǎo)d帶中心調(diào)制，控制Co3O4催化臭氧化CH3SH

光化學(xué)煙霧和細(xì)顆粒物(PM2.5)的形成主要是由揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)引起的。特別是含硫揮發(fā)性有機(jī)化合物，通常對(duì)生物體具有高毒性，在環(huán)境中具有持久性，被大多數(shù)國(guó)家視為需要嚴(yán)格控制的目標(biāo)污染物。

非均相催化臭氧氧化技術(shù)具有處理效率高、操作溫度低、副產(chǎn)物少等優(yōu)點(diǎn)，是目前最具發(fā)展前景的含硫有機(jī)廢氣處理技術(shù)之一。催化臭氧氧化揮發(fā)性有機(jī)化合物會(huì)產(chǎn)生高度活性的氧自由基，減低催化氧化處理的難度。因此，為了實(shí)現(xiàn)高效的CH₃SH去除，有必要開發(fā)催化臭氧氧化的高活性催化劑。

近日，中山大學(xué)何春、方晶云和華南師范大學(xué)舒東等通過MOF熱解策略制備出Ni和Mg取代的Co₃O₄(NiCo₂O₄和MgCo₂O₄)，并研究了其在催化臭氧氧化CH₃SH過程中性能提高和下降的機(jī)理。具體而言，Ni和Mg對(duì)Co₃O₄的取代使費(fèi)米能級(jí)附近的電子能帶向高能方向移動(dòng)，導(dǎo)致催化劑與O₃的成鍵強(qiáng)度發(fā)生調(diào)制，從而調(diào)節(jié)CH₃SH氧化的整體活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，NiCo₂O₄催化性能的提高歸因于Co²⁺/Co³⁺比值的增加，這是由于相鄰晶格O與Ni和Co陽離子的電子轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致良好的氧化還原性和氧的流動(dòng)性。因此，NiCo₂O₄催化劑在50 ppm CH₃SH和40 ppm O₃條件下，室溫下運(yùn)行20 h后，對(duì)CH₃SH的去除率可達(dá)到90%左右。

然而，Mg和Co陽離子之間的部分電子轉(zhuǎn)移降低了Co²⁺/Co³⁺的比例，從而降低了MgCo₂O₄對(duì)CH₃SH氧化的催化性能。同時(shí)，Mg的取代過度增強(qiáng)了與O₃的鍵合強(qiáng)度，導(dǎo)致催化劑活性急劇下降。相反，Ni取代導(dǎo)致催化劑發(fā)生晶格畸變和氧空位，使得d帶中心適度上移，優(yōu)化了吸附氧物種和Co位點(diǎn)的反鍵狀態(tài)，降低了O_ad*和O₂*的生成自由能，從而提高了催化劑催化臭氧氧化CH₃SH的活性和穩(wěn)定性。

總的來說，該項(xiàng)工作通過Ni和Mg取代Co催化劑調(diào)節(jié)催化劑的表面酸性、氧物種遷移率和Co²⁺/Co³⁺比來改善和降低催化性能，這為設(shè)計(jì)用于催化臭氧氧化有機(jī)污染物的過渡金屬氧化物催化劑提供了指導(dǎo)。

Cation Substitution Induced d-Band Center Modulation on Cobalt-Based Spinel Oxides for Catalytic Ozonation. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301677

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