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?李昊/王強/高正陽ACS Catal.：純計算！揭示雙原子催化劑上CO2RR中難以發生C-C偶聯的原因

電催化耦合反應具有操作條件溫和、過程可控、裝置模塊化等優點，被認為是實現資源高效利用、促進高附加值產品生成的有效策略。新興的金屬-氮-碳(M?N?C)雙原子催化劑(DAC)由于存在多金屬位點，有望在CO₂還原反應中生成多碳產物。但是，最近的許多實驗表明，幾乎沒有DAC可以有效地生產大量的多碳產品。

為了揭示這一現象產生的原因，日本東北大學李昊、中科院山西煤化所王強和華北電力大學高正陽等通過自旋極化密度泛函理論計算，結合范德瓦爾斯相互作用，探討了典型的同核和異核DACs的表面態，并對CO₂RR中的反應機理進行了探討。

具體而言，研究人員在前人實驗觀測結果的基礎上，采用自旋極化DFT-D3方法對幾種典型的DAC催化劑(包括Fe/Fe-N₆-C、Fe/Ni-N₆-C和Ni/Ni-N₆-C)上的CO₂RR進行了研究。結果發現，無論是在金屬-金屬橋位置的單側還是雙側，*CO都會覆蓋在DAC上形成有利的表面態。基于表面態的自由能圖表明CO是DAC的主要產物，這與實驗觀察一致。

同時，還發現如果分子能夠通過較大的缺陷穿透碳層，雙面占據也是有利的，這有助于在CO₂RR中甲酸的生成。此外，*CO氫化(即形成*COH或*COH)在DAC中不太有利，表明C?C偶聯需要克服更大的活化能壘。

基于CO₂RR的有效反應描述符，分析了不同目標產物的中間體結合能與火山活性模型之間的線性尺度關系。結果表明，吸附強度與CO₂RR的選擇性和活性密切相關，所有模型分析與實驗結果基本一致。

總體而言，該項工作通過結合表面狀態分析、活性模擬和電子結構分析，揭示了CO₂RR反應中DACs上C?C偶聯難以發生的原因，強調了在分析電催化活性之前應該考慮DACs的表面狀態，其中金屬-金屬橋位點的CO中毒不可忽略。

Why Is C–C Coupling in CO₂ Reduction Still Difficult on Dual-Atom Electrocatalysts? ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c01768

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