鑒于可持續發展的理念和環境污染的現狀,利用太陽能電解水技術來開發可再生氫能源已成為工業化和科學研究的熱點。然而,陽極析氧反應(OER)固有的緩慢反應動力學阻礙了電化學產氫的實際應用和效率。近年來,結合熱力學有利的陽極小分子氧化反應(如乙醇、葡萄糖/木糖、醛類、胺類、尿素、肼、氨以及其他生物質等)的混合電解水(HWE)反應,已成為提高產氫效率的可行解決方案。此外,HWE體系還可以減少能源投入,避免CO2的產生。基于此,陜西師范大學Ding Yu和李淑妮(共同通訊)等人采用一種簡便的模板-磷化方法,獲得了生長在泡沫鎳上的超薄CoNi0.2P納米片催化劑(稱為CoNi0.2P-uNS/NF),該催化劑不負眾望的展現出優異的催化性能。一般來說,化學成分可以調節電催化劑的電子結構,從而調節和控制其催化行為。本文的EDX和SEM表征顯示,通過控制NiII和CoII前體的比例可以很容易的調控比CoNi0.2P-uNS/NF的化學組成。因此,本文分別以CoP-uNS/NF、CoNi0.2P-uNS/NF、CoNi0.1P-uNS/NF、CoNi0.5P-uNS/NF和Ni2P-uNS/NF為研究對象,研究了Ni含量對催化劑HER性能的影響。本文首先通過線性掃描伏安法(LSV)測試,評估了CoNi0.2P-uNS/NF在1.0 M KOH電解質中的HER性能。測試后發現,CoNi0.2P-uNS/NF比其他催化劑具有更負的起始電位和更大的電流。更重要的是,CoNi0.2P-uNS/NF在電流密度為10 mA cm-2時的過電位(η10)僅為43 mV,遠低于CoP-uNS/NF(98 mV)、CoNi0.1P-uNS/NF(65 mV)、CoNi0.5P-uNS/NF(122 mV)和Ni2P-uNS/NF(124 mV),這有力地證明了CoNi0.2P-uNS/NF具有優異的HER性能。此外,近年來HWE已將廢棄材料或生物質轉化為有價值的化學品,在眾多HWE系統中,乙二醇、甘油和糠醛氧化集成H2生產也引起了廣泛的研究興趣,因此本文還研究了CoP-uNS/NF、CoNi0.2P-uNS/NF、CoNi0.1P-uNS/NF、CoNi0.5P-uNS/NF和Ni2P-uNS/NF的乙二醇氧化反應(EGOR)性能。測試得到的極化曲線表明,隨著Ni含量的增加,催化劑的EGOR性能先增大后減小,其中CoNi0.2P-uNS/NF對EGOR的催化活性最高,這表明適量的引入Ni對催化劑的EGOR性能有重要影響。值得注意的是,與CoNi0.2P-uNS/NF的OER性能相比,CoNi0.2P-uNS/NF的EGOR的起始電位更低,電流密度更高,這也說明CoNi0.2P-uNS/NF在HWS體系中具有潛在的應用前景。眾所周知,聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一種具有酯基的聚酯塑料,可以很容易地水解成乙二醇和對苯二甲酸酯。因此,基于CoNi0.2P-uNS/NF優異的EGOR和HER性能,本文設計了基于CoNi0.2P-uNS/NF的PET循環和H2生產的體系。為了驗證該體系的實用性,本文在1 M KOH+0.3 g/L PET溶液中對CoNi0.2P-uNS/NF的HER性能進行了測試。根據通過三電極體系得到的HER極化曲線可以發現,CoNi0.2P-uNS/NF在10 mA cm-2的電流密度下的過電位為43 mV,在PET水解產物體系中的過電位僅降低了11 mV。更重要的是,由CoNi0.2P-uNS/NF組成的電解槽(CoNi0.2P-uNS/NF||CoNi0.2P-uNS/NF)僅需要1.24 V的電壓即可達到50 mA cm-2的電流密度,遠低于傳統全解水系統的電壓(1.53 V)。總之,本文提出的策略不僅為PET塑料廢棄物的增值提供了有效途徑,而且為高選擇性、低能耗的H2制備提供了一條有吸引力的途徑。Ultra-Thin CoNi0.2P Nanosheets for Plastics and Biomass Participated Hybrid Water Electrolysis, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142938.https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142938.