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李智團(tuán)隊(duì)EES：半波電位達(dá)0.944 V！Cu-N4中心助力Fe原子團(tuán)簇高效催化ORR

開發(fā)高效、低成本的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑對(duì)于燃料電池和金屬-空氣電池的進(jìn)一步發(fā)展具有重要意義。然而，O=O鍵斷裂所需的高能量和4e^?/4H⁺轉(zhuǎn)移過程緩慢的動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致大多數(shù)電催化劑的ORR性能不理想。盡管Pt基金屬(PGM)催化劑對(duì)ORR表現(xiàn)出最先進(jìn)的活性，但大規(guī)模應(yīng)用受到價(jià)格高昂和稀缺性的限制。

原子分散的FeN₄催化劑被證明是PGM有前途的替代品，但大多數(shù)報(bào)道的FeN₄催化劑由于類超氧O₂吸附導(dǎo)致的O?O鍵斷裂能力較差。Fe原子團(tuán)簇有望通過形成類過氧化物的O₂吸附來促進(jìn)O?O鍵的裂解，但鐵團(tuán)簇和含氧中間體之間過強(qiáng)的結(jié)合強(qiáng)度抑制了其活性。

基于此，阿爾伯塔大學(xué)李智課題組報(bào)道了一種高ORR活性的Fe_x/Cu?N@CNF催化劑，其中Fe原子團(tuán)簇由相鄰的單個(gè)CuN₄位點(diǎn)錨定在多孔碳納米纖維膜上。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算顯示，CuN₄位點(diǎn)協(xié)助激活O₂以減少O₂*質(zhì)子化的能壘，調(diào)制Fe d軌道和O p軌道的重疊來促進(jìn)OOH*中間體中O?O鍵斷裂，從而顯著提高整體ORR活性；同時(shí)，F(xiàn)e_x/Cu?N@CNF催化劑內(nèi)相互連接的微孔和介孔賦予材料豐富的活性位點(diǎn)和快速的物質(zhì)運(yùn)輸特性，進(jìn)一步增強(qiáng)了ORR的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，所制備的Fe_x/Cu?N@CNF催化劑的起始電位(E_onset)和半波電位(E_1/2)分別為1.03 V和0.944 V，并且在堿性介質(zhì)中具有顯著的耐久性，優(yōu)于商業(yè)Pt/C和大多數(shù)報(bào)道的催化劑。

此外，使用Fe_x/Cu?N@CNF組裝的鋅-空氣電池表現(xiàn)出優(yōu)異的比容量(1110.4 mA h g^?1，100 mA cm^?2)和超過400小時(shí)的長時(shí)間循環(huán)耐久性，超過了基于Pt/C的鋅-空氣電池。

綜上，該項(xiàng)工作不僅強(qiáng)調(diào)了單原子對(duì)金屬原子團(tuán)簇的影響，而且為設(shè)計(jì)高活性催化劑提供了一種新的和有效的策略。

Single Cu?N₄ Sites enable Atomic Fe Clusters with High-performance Oxygen Reduction Reaction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE00840A

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