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2023年7月21日，西北工業大學李炫華教授團隊在Science上以“In situ photocatalytically enhanced thermogalvanic cells for electricity and hydrogen production”為題報道了一種光催化增強的熱電電池，該電池將原位熱電轉換與水分解相結合，促進了電力和氫氣的產生，這種方法有望改善太陽能和其他廢熱源的利用。

人物介紹

李炫華，材料學院教授，博士生導師，倫敦瑪麗女王大學客座教授，國家文物局重點科研基地副主任，陜西省重點科技創新團隊負責人。主要從事納米光電材料和文物保護材料研究。主持國家自然科學基金等10余項科研項目。以第一作者或通訊作者在Chem.Soc.Rev. Adv. Mater.,Adv. Funct. Mater.等國際期刊發表論文45篇, 4篇入選ESI Top1%高被引論文，SCI他引總頻次1350次，單篇最高他引452次。入選第四批萬人計劃青年拔尖人才、陜西省“特支計劃”青年拔尖人才、陜西省青年科技新星、西北工業大學“翱翔青年學者”。主要研究方向為：半導體光電納米材料與器件、薄膜太陽能電池材料與器件、金屬納米材料與等離子體光學傳感器等。

李炫華教授今年已經在Nature Energy和Nature Communications連發了3篇文章闡述提高光吸收器件的效率的策略，且指明許多用于整體水分解的光催化系統都存在電荷載流子分離不良的問題。

西工大李炫華團隊，最新Science！

主要內容

收集廢熱（例如，太陽輻射，或來自工業過程或人體）對于碳中和和可持續發展至關重要。不幸的是，大多數廢熱分布在環境溫度附近，這使得需要大溫差的傳統熱機無法接近。

基于兩個不同溫度的電極的氧化還原反應，可以使用稱為熱電電池的電化學裝置進行連續廢熱收集，具有經濟實惠，可擴展和環保的特性。然而，有限的熱電轉換效率是實際應用的關鍵挑戰。

在此，西北工業大學李炫華教授等人報告了一種原位光催化增強熱電器件的設計，該器件可以將熱功率提高到8.2 mV K^-1，并提供高達0.4%的太陽能制氫（STH）效率（圖1B）。

其中，一種O₂-析出光催化劑（OEP）有助于FeCN^3-向FeCN^4-的正向反應，且促進了H₂O到O₂產量，從而導致熱側FeCN^4-濃度較高。同時，H₂演化光催化劑（HEP）將FeCN^4-轉化為FeCN^3-，并促進了水產生H₂，增加了冷側FeCN^3-的數量。

此外，高局部濃度的FeCN^4-附近熱側熱力學增強氧化反應FeCN^4-→FeCN^3-，更多的電子轉移到熱電極，而高局部濃度的FeCN^3-附近冷側熱力學增強還原反應FeCN^3-和FeCN^4-更多的電子從冷電極，使連續反應產生高電壓。

隨著光催化反應的進行，體系內也形成了H⁺濃度梯度。因此，通過增強FeCN^4-、FeCN^3-、H⁺的DC和改進的DS，進一步增強了光催化增強的TGC的熱電勢。

相關文章以“In situ photocatalytically enhanced thermogalvanic cells for electricity and hydrogen production”為題發表在Science。

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研究背景

熱能（高于環境溫度0°至100°的熱量）來自各種自然和工業過程，包括太陽能和地熱能、運輸、制造、電子和生物實體。

通過使用熱電技術與太陽能照明相結合，可以將熱量轉換為電能，但傳統的熱電技術受到其微伏/開爾文的低熱功率的限制。熱電和熱擴散電池是兩種選擇，可提供每度毫伏的高熱功率，并啟用將熱能直接轉化為電能的可擴展路線。

據報道，基于離子熱擴散效應的熱擴散池具有24 mV K^-1的可觀熱功率，但是它們的不連續電輸出使它們在實際應用中不可靠。相比之下，熱電電池（TGC）通過在溫差（ΔT）下工作來產生連續的電力，這在實際應用中具有希望。以前的研究報告了3.7 mV K^-1的熱功率和歸一化功率密度，從理想的實驗室加熱器和冷卻板提供的熱量中獲得。

熱功率與氧化還原離子之間的溶劑依賴性熵差（ΔS）和熱側和冷側之間氧化還原離子的濃度差異（ΔC）有關。熱功率可以通過增加氧化還原離子的ΔS來增強。

然而，由于氧化還原離子自發擴散到均相狀態，這些TGC的ΔC在熱力學上不穩定并降低到接近零。因此，為冷熱側之間的氧化還原離子構建高且連續的ΔC并解釋固有的ΔC調制機理構成了巨大的挑戰。

研究內容

圖1. 原位光催化增強了TGC中氧化還原離子的濃度梯度

圖2.?TGC和O_v-WO₃/TGC/S_v-ZIS的熱電性能

圖3.?驗證了光催化增強TGC的工作原理

圖4.?一種大面積光催化增強的TGC

總的來看，本文的工作還開創了一條全新的路線，利用廢熱來改進光電化學系統。值得注意的是，只有一部分太陽光譜可用于光催化過程，而大多數波長的輻射以熱量的形式損失。

盡管已經開發了熱化學反應和太陽能熱電發電機來幫助合成太陽能產生的燃料，但它們的高工作溫度（數百開爾文）需要額外的太陽能聚光器。

相比之下，氧化還原耦合的熱電轉換可以直接利用光電化學系統中的近環境溫度太陽熱量，這些系統也很容易原位集成。此外，原位熱電轉換不僅有可能使太陽能熱能，而且有可能使無處不在的環境熱能增強電力和燃料生產的光電化學系統。

與傳統的熱電技術不同，熱電轉換的核心材料氧化還原偶也用于廣泛的能源化學領域，如光催化、染料敏化太陽能電池、氧化還原液流電池和電化學過程，為原位余熱收集和更高效的能量轉換奠定了基礎。

本文的工作標志著朝著這個方向邁出的第一步，對這種多場耦合能量轉換的更多關注應探索新的協同機制，并將廣泛研究基礎材料的性能，共同為更可持續的能源未來做出貢獻。

文獻信息

Yijin Wang, Youzi Zhang, Xu Xin, Jiabao Yang, Maohuai Wang, Ruiling Wang, Peng Guo, Wenjing Huang, Ana Jorge Sobrido, Bingqing Wei, and Xuanhua Li, In situ photocatalytically enhanced thermogalvanic cells for electricity and hydrogen production, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.adg0164

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