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?蘇州納米所Nano Letters：開發(fā)有序膜電極組件，增強質(zhì)子交換膜質(zhì)子和物質(zhì)傳輸用于高效水電解

電化學(xué)水分解制取綠色氫氣是實現(xiàn)減少化石能源消耗和修復(fù)環(huán)境的有效方法之一。與商業(yè)堿性水電解相比，質(zhì)子交換膜水電解(PEMWE)制氫具有效率高和氫氣純度高等優(yōu)點。傳統(tǒng)的催化劑涂覆膜(CCM)電極在PEM電解槽中要求高的Ir負載量(2~3 mg cm^?2)，但Ir儲量稀缺和價格昂貴，這限制了PEM電解槽的進一步發(fā)展。

Ir負載量難以降低的主要原因是催化層(CL)與膜電極組件(MEA)中的質(zhì)子交換膜(PEM)或多孔傳輸層(PTL)之間的界面和體相性質(zhì)較差，從而阻礙了水電解反應(yīng)過程中的質(zhì)子和物質(zhì)傳輸。因此，有必要對MEA進行精心設(shè)計以降低Ir的負載量并提高其活性，從而推動PEMWE的進一步發(fā)展。

基于此，中科院蘇州納米所周小春和田彬等利用陽極氧化鋁模板和磁控濺射，設(shè)計了一個基于錐形Nafion陣列的有序MEA，該陣列具有梯度Nafion分布、緊密結(jié)合的催化層/質(zhì)子交換膜(CL/PEM)界面，以及豐富的垂直通道。

具體而言，1.具有表面錐陣列結(jié)構(gòu)的Nafion膜顯著提高了催化劑的利用效率，并將Ir負載量降低到20.0 μg cm^?2；2.用磁控濺射法構(gòu)建的CL不僅保持了Nafion陣列的結(jié)構(gòu)，而且有效地增加了CL/PEM界面的相互作用，從而提供了豐富的質(zhì)子傳輸途徑；3.在錐形陣列表面形成的致密CL保證了有效的電子轉(zhuǎn)移；4.有序陣列結(jié)構(gòu)與液體/多孔傳輸層和Nafion膜垂直排列，有利于電化學(xué)反應(yīng)中氧氣氣泡的釋放。

因此，與傳統(tǒng)MEA相比，這種有序MEA的Ir負載量為1.0 mg cm^?2時，其電化學(xué)活性面積提高了8.7倍，并在2.0 V電壓下獲得了168000 mA mg_Ir^-1 cm^-2的質(zhì)量活性，優(yōu)于大多數(shù)報道的基于MEA的質(zhì)子交換膜燃料電池。

同時，它在電流密度分別為100和500 mA cm^?2時連續(xù)運行超50小時而沒有發(fā)生明顯的電壓升高，顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性。綜上，這項工作證明了基于錐形Nafion陣列的有序MEA在質(zhì)子交換膜水電解中的優(yōu)異活性，為設(shè)計新一代膜電極用于質(zhì)子交換膜燃料電池和其他電化學(xué)器件提供了范例。

Ordered Membrane Electrode Assembly with Drastically Enhanced Proton and Mass Transport for Proton Exchange Membrane Water Electrolysis. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01331

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