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?楊培東Nano Letters：揭示IrFeCoNiCu高熵合金在酸性OER下的結構演變

利用可再生電能在酸性介質中實現電化學分解水是大規模制氫的重要途徑。然而，作為陽極半反應的析氧反應(OER)由于其緩慢的動力學和苛刻的反應環境阻礙了高效質子交換膜水電解器的廣泛應用。目前，IrO₂和RuO₂是最先進的酸性OER催化劑，但由于Ir和Ru的溶解，它們在酸性條件下的長期穩定性仍然不足。因此，迫切需要開發具有更高活性和穩定性的OER催化劑，以實現更有效的酸性水分解。

基于此，加州大學伯克利分校楊培東課題組利用微波輔助沖擊合成法在碳紙上合成IrFeCoNiCu-HEA納米顆粒，其表現出優異的酸性OER活性。OER性能測試結果顯示，所制備的IrFeCoNiCu-HEA催化劑在0.1 M HClO₄溶液中僅需302 mV的過電位就能達到10 mA cm^?2的電流密度，并且其Tafel斜率為58.0 mV dec^?1，由于純的Ir催化劑和其他IrM雙金屬系統。

此外，該催化劑還具有優異的穩定性，其在10 mA cm^?2電流密度下連續運行12小時，過電位僅增加60 mV，而相同條件下Ir催化劑的過電位增加120 mV。

此外，研究人員分析了催化劑在OER前后的結構變化。STEM-EDX圖顯示出IrFeCoNiCu-HEA催化劑在經歷初始電化學CV活化后，在納米粒子表面形成了一層平均厚度約2-6 nm的富Ir殼層(說明封裝的碳層和3d金屬原子(Fe，Co，Ni和Cu)從納米粒子表面溶解)，同時納米粒子的核保持了高熵合金特有的元素分布均勻性，沒有明顯的相分離或元素偏析；在經歷4小時、8小時和12小時10 mA cm^-2計時電位測試后，發現富含Ir的殼的平均厚度沒有顯著增加，這表明活化后的結構是相對穩定的，并沒有經歷進一步的結構衰變。

以上結果表明，高熵合金納米粒子在暴露于苛刻的電催化環境(如高氧化和酸性條件)后，也容易發生表面結構變化；近表面的熵穩定效應不足以克服表面電化學氧化還原的影響，導致一定程度的表面重構。

Understanding the Structural Evolution of IrFeCoNiCu High-Entropy Alloy Nanoparticles under the Acidic Oxygen Evolution Reaction. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01831

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