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宋利娟/邱業君Chem. Eng. J.：原位制備的NiMoO4納米晶協同鎳微管實現高效全水解

氫作為一種可再生能源，由于其能量密度高、無碳排放，是未來最有希望取代傳統化石燃料的能源之一。其中，電解水是一種經濟可行、環境友好的大規模生產清潔氫能的方法。電解水由陰極析氫反應(HER)和陽極析氧反應(OER)兩個半反應組成，而在實際應用中，由于陽極OER的緩慢動力學，堿性電解水往往需要1.6-2.2 V的電壓，這超過了理論電壓值(1.23V)。

在這種情況下，可以尋找其他陽極反應取代OER以減少能耗。尿素氧化反應(UOR)是一種有趣的替代方法，因為它的熱力學勢相對較低(0.37 V)，并且富含尿素的廢水還可以被充分利用。陽極UOR作為一個6e反應過程，同樣需要高性能的電催化劑來提高效率。

基于此，哈爾濱工業大學宋利娟和邱業君(共同通訊)等人原位制備了NiMoO₄納米晶體(NC)并協同鎳微管(NT)的流體力學效應，達到了較優的催化活性。

本文在1.0 M KOH溶液中，利用典型的三電極體系，評估了催化劑的HER性能。正如預期的那樣，與煅燒后的電極相比，通過水熱反應制備的NiMoO₄/NT前體的HER活性較差。

值得注意的是，NiMoO₄ NC₄₀₀/NT在100 mA cm^-2的電流密度下的過電位則低至49.5 mV，而NiMoO₄ NC₃₀₀/NT(67.5 mV)，NiMoO₄ NC₅₀₀/NT(77.6 mV)，NiMoO₄ NC₆₀₀/NT(79.6 mV)，NiMoO₄/NT(124.2 mV)則在相同的電流密度下展現出相對較高的過電位。之后，本文還進一步測試了催化劑的OER和UOR性能。

令人滿意的是，NiMoO₄ NC₄₀₀/NT在1.49 V(100 mA cm^-2)的低電壓下表現出了最佳的OER活性，其電壓遠低于NiMoO₄/NF(1.57 V)、NT(1.66 V)、NF(1.68 V)和CC(1.79 V)。對于UOR過程，NiMoO₄/NF和NiMoO₄ NC₄₀₀/NT也表現出了優異的UOR活性，優于其OER活性，這表明加入尿素可以顯著降低氧化電位。

而且NiMoO₄ NC₄₀₀/NT的UOR活性最高，在10 mA cm^-2時的電位低至1.29 V。基于NiMoO₄ NC₄₀₀/NT優異的HER、OER、UOR活性，本文利用NiMoO₄ NC₄₀₀/NT作為陰極和陽極組裝了雙電極電解槽，以評估其全解水和尿素電解性能。

測試后發現，NiMoO₄ NC₄₀₀/NT在10、50和100 mA cm^-2(1 M KOH)的電流密度下的電壓分別為1.51、1.68和1.84 V，這表明其具有優異的催化活性。此外，當使用UOR代替OER時，NiMoO₄ NC₄₀₀/NT在1 M KOH和0.33 M尿素中獲得相同的電流密度需要的電池電壓降低至1.37、1.50和1.67 V，這表明UOR與HER相結合的尿素電解是一種有效的節能制氫方法。

為了理解NiMoO₄ NC/NT的HER和UOR性能優異的原因，本文通過密度泛函理論(DFT)計算揭示了其催化機制。本文分別在Ni-Ni和Ni-Mo位點上計算了不同中間體吸附的尿素氧化反應途徑。從反應途徑可以看出，尿素分子在Ni-Mo位點上的吸附能(-0.33 eV)小于Ni-Ni位點(-0.12 eV)，這說明Mo是尿素分子的優先吸附位點。

計算后還發現，從^*NHCONH₂到^*NHCONH的第三步驟是熱力學限制步驟。Ni-Mo位點是這一步驟中較好的催化位點，其ΔG(1.09 eV)優于Ni-Ni位點(ΔG=1.18 eV)。因此，NiMoO₄(1 1 0)表面的6e轉移UOR過程與Ni-Mo位點密切相關，而且NiMoO₄中的氧空位會暴露更多的活性位點，從而進一步提高了催化劑的催化活性。

此外，本文的計算還表明，當U=0時，催化劑的氫吸附自由能為0.078 eV，接近于理想的ΔG_H*值，這也表明催化劑具有優異的HER活性。總之，這項工作不僅為尿素輔助電解制氫提供了一種高效的電催化劑，而且為原位合成納米晶活性電極材料提供了一種便捷的策略，這可能有利于其他儲能和轉化應用。

In-situ Prepared NiMoO₄ Nanocrystals Synergizes with Nickel Micro-Tubes with Hydrodynamic Effects for Energy-saving Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.144657.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144657.

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宋利娟/邱業君Chem. Eng. J.：原位制備的NiMoO4納米晶協同鎳微管實現高效全水解

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