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李新勇團隊ACS Catalysis：調節CN分子結構，探究壓電效應對光催化生產H2O2的影響

過氧化氫(H₂O₂)是一種多功能的綠色氧化劑，廣泛應用于各種領域，包括消毒、化工和環境治理。傳統的蒽醌法生產H₂O₂存在成本高和有毒副產物排放的缺點。相比之下，太陽能驅動的雙電子O₂還原制備H₂O₂是一種低成本和環境友好的途徑。

在過去的幾十年中，許多半導體材料作為光催化劑被探索用于光催化生產H₂O₂，其中石墨相氮化碳(CN)由于其合適的能帶結構和豐富廉價特征而被廣泛使用。

然而，光生電荷的快速復合和反應位點活性不足限制了CN上H₂O₂的生產效率。利用壓電效應來調節H₂O₂人工光合作用中光生載流子的分離和傳輸已被證明是一種很有前途的方法，但目前對壓電效應在光催化領域的研究還不夠深入和全面。

基于此，大連理工大學李新勇課題組通過精確調控石墨相氮化碳(CN)的分子結構，研究了壓電效應對CN光催化產H₂O₂的影響。具體而言，研究人員制備了磷修飾CN (CN-P)、氧功能化CN (CN-OF)和氰基接枝CN (CN-CA)，并且在光照下CN-P(801 μmol g^-1 h^-1)、CN-OF(2070 μmol g^-1 h^-1)和CN-CA(24734 μmol g^-1 h^-1)的H₂O₂產率比CN(490 μmol g^-1 h^-1)有所提升；在光照和超聲波輻照下，由于壓電效應，CN、CN-P和CN-OF的光催化活性分別提高了約1.40、1.46和1.51倍，而CN-CA的光催化活性降低了約6.0倍，表明壓電效應在CN光催化生產H₂O₂中的作用強烈地依賴于CN的分子結構。

實驗結果和理論計算表明，在CN表面引入P基團和O基團，增強了反應位點的活性、促進光生電荷的分離/轉移和壓電極化，優化了O₂轉化為H₂O₂的活性位點/反應勢壘，有助于壓電效應和分子工程協同增強光催化制備H₂O_2。

同時，雖然CN-CA具有最低的產H₂O₂能壘(0.22 eV)和最高的單光照射下的電荷分離效率，但是由CA基團調控的壓電極化可能削弱光生載流子向活性位點的遷移，導致其壓電光催化活性降低。

綜上，這項工作不僅闡明了多種因素，如活性位點、壓電極化和電荷分離對壓電光催化活性的綜合影響，而且為設計高效的壓電光催化材料用于環境治理和能量轉換提供了理論基礎。

Modulating the Molecular Structure of Graphitic Carbon Nitride for Identifying the Impact of the Piezoelectric Effect on Photocatalytic H₂O₂ Production. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02565

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